Fabrication of BaTiO3 and (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 Films by Aerosol Deposition for Embedded Capacitor Application :

김홍기

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자료유형: 학위논문

저자정보: 김홍기 (광운대학교, 광운대학교 대학원)

지도교수: 이영희

발행연도: 2016

저작권: 광운대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2016

Effect of Zn dopant on the dielectric properties of (Ca0.8Sr0.2Ti0.8Zr0.2)O3 ceramics

김홍기 , 김진현 , 이승환 외 2명 Journal of Ceramic Processing Research 2016.07 학술저널

Fabrication of BaTiO3 and (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 Films by Aerosol Deposition for Embedded Capacitor Application

김홍기 2016.01 학위논문

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에어로졸 데포지션법은 상온에서 세라믹 막을 제조할 수 있는 공정법으로 녹는점이 낮은 금속이나 폴리머 물질의 열화 없이 여러 물질을 복합하여 제조할 수 있다. 때문에 여러 물질의 3차원 적층을 기반으로 한 내장형 커패시터 응용에 유망하다. 본 연구에서는, 에어로졸 데포지션법의 내장형 커패시터 응용을 위하여, 커패시터의 고용량화, 내전압특성 연구 및 고 신뢰성 커패시터 제조에 관한 연구를 진행하였다.
커패시터의 고용량화를 위해 막의 박막화와 물질의 유전율을 증가시키는 연구를 각각 진행하였다. 우선 막의 박막화를 위하여 BaTiO3 물질의 두께를 변화시켜가며 막의 치밀화 메커니즘을 연구하였다. 그 결과 가속된 후속 입자의 연속적인 충돌효과인 hammering 효과가 많을수록 막의 경도가 증가하고 누설전류가 감소함을 확인하였다. 본 결과를 기반으로 치밀화를 위한 개선된 공정법 (성막과 식각의 반복) 제안하였으며, 제안된 공정법으로 박막상태에서 좀더 치밀한 막을 제조할 수 있었다. 또한 박막화에 걸림돌인 기판과 막의 계면 거칠기를 개선하기 위하여 Si￢3N4 완충막을 제조하였고, 계면 거칠기가 완화됨을 확인하였다. BaTiO3막의 유전율을 향상시키기 위하여 서로 전도성이 다른 Al과 Zn를 BaTiO3막과 혼합하여 복합막을 제조하였다. 그 결과 복합막 내의 금속의 함량이 증가할수록 유전율이 향상됨을 확인하였고, 저주파 대역에서 그 효과가 더욱 지배적이었다.
또한, BaTiO3 막의 내전압 특성을 향상시키기 위한 중요 요소들을 확인하였다. 그 결과, 균일한 grain 크기와 기공이 없는 구조가 내전압 특성향상에 중요함을 확인하였고, 에어로졸 데포지션법이 이러한 구조를 형성하는데 유리함을 확인하였다. 더 나아가, grain boundary영역의 강화가 내전압 특성 향상에 중요함을 확인하였다.
마이크로파 영역에서 높은 신뢰성을 가지는 내장형 커패시터 제조를 위하여, (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 (CSZT) interdigital 커패시터를 에어로졸 데포지션법으로 제조하였다. 제조된 CSZT막은 치밀한 표면형상을 가졌으며, 주파수, 인가전압, 온도에 대하여 안정적인 유전특성을 가지고 있었다. 또한, 이를 바탕으로 제조된 (90×150×2 μm) 크기의 CSZT inderdigital 커패시터는 9 GHz의 self-resonance 특성과 8 GHz까지 안정적인 1.7 pF의 용량을 가짐을 확인하였다.
본 연구에서 박막화 공정과 금속-세라믹 복합막 제조를 기반으로 1000 nF/cm2이상의 고용량 내장형 커패시터와 마이크로파 영역에서의 고신뢰성을 가지는 내정형 커패시터의 구현 가능성을 확인하였다. 기존 sol-gel, molecular beam epitaxy, RF-sputtering 공정법에 비하여 저진공 환경에서도 성막이 가능하며 분당 100 nm이상의 높은 성막률은 가지는 에어로졸 데포지션 공정법은 상온 공정이라는 장점 이외에 양산에도 유리함을 가지고 있다. 본 연구는 위와 같은 여러 장점을 가지고 있는 에어로졸 데포지션 공정법이 3차원 소자적층 구현에 유망한 공정임을 보여준 것에 의의가 있다.

An aerosol deposition (AD) process takes an advantage of the room-temperature deposition phenomenon for the embedded capacitor technology that is based on three-dimentional integration of passive components with the low-melting point materials such as metals and plastics. In this dissertation, in order to realize the embedded caoacitor technologies using the AD process, several investigation for high capacitance density, dielectric strength, and tolerance were investigated.
To achieve high capacitance density, there are two possible approaches. One is to decrease the dielectric film thickness, and the other is to increase the dielectric constant of dielectric materials. In order to decrease the critical minimum thickness for remaining dielectric properties, the densification mechanism of the AD process was investigated. We found that the enhanced hammering effect formed dense BaTiO3 films with greater hardness and decreased leakage current characteristics. Based on the results, we used the two-step deposition method; deposition and etching. The BaTiO3 films fabricated by the two-step deposition method were denser than the as-deposited BaTiO3 films. In addition, we found the effect of Si3N4 buffer layer on suppression of interface roughness between the BaTiO3 film and substrate, resulting in the decrease of critical minimum thickness. To increase the dielectric constant of BaTiO3 films, the BaTiO3 films with Al and Zn filler materials which have different conductivity were fabricated. The dielectric constant of the BaTiO3/Al and BaTiO3/Zn composite films was increased in accordance with the increase of the filler contents, especially in low frequency ranges.
For high reliability and increased dielectric strength of ceramic layers, the main factors that cause a breakdown were discussed. We found that the BaTiO3 films have superior dielectric strength properties compared to the BaTiO3 films fabricated by the sintering and tape casting method, due to their uniform grain size and high density without voids. Furthermore, we confirmed that strengthened grain boundary is important.
For embedded capacitors with high tolerance and stability properties, a (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 (CSZT) interdigital capacitors (IDCs) were fabricated by the AD process. The fabricated CSZT films showed the voidless surface morphology, stable dielectric properties with regard to frequency, applied voltage, and temperature, and low leakage currents. In addition, the micro-sized CSZT IDCs (90×150×2 μm) exhibited the self-resonance frequency of 9 GHz, the capacitance of 1.7 pF up to 8 GHz, and high tolerance properties in the region of microwave frequency.
In this thesis, we found the realization possibility of the embedded capacitor with high capacitance density over 1000 nF/cm2 and high tolerance in the region of microwave frequency based on the two-step deposition method and metal-ceramic composite film. The AD process has advantages of high deposition rate over 100 nm/min and low-vacuum system for mass production compared to sol-gel method, molecular beam epitaxy, and RF-sputtering, beside room-temperature process. Therefore, this study has significance to show that the AD process is promising process to realize the three-dimentional integration of passive components.

Chapter 1. Introduction 1
Chapter 2. Theory 4
2.1. Previous Research on embedded capacitors 4
2.2. Aerosol deposition process 10
2.3. Nano-indentation 16
2.4. Leakage current mechanisms 21
2.4.1. Schottky emission 22
2.4.2. Modified-Schottky emission 25
2.4.3. Poole-Frenkel emission 28
2.4.4. Fowler-Nordheim tunneling 31
Chapter 3. Experiments 34
3.1. Fabrication of Si3N4 and ZnS buffer layers 34
3.2. Fabrication of BaTiO3 and (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 films 34
3.2.1. Etching of BaTiO3 films by aerosol deposition process 38
3.2.2. Fabrication of metal fillers-BaTiO3 composite films 39
3.2.3. Annealing of BaTiO3 films with different temperature and atmosphere 40
3.3. Design of interdigital capacitors by EM simulation 40
3.4. Fabrication of (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 interdigital capacitors 42
3.5. Measurements 42
Chapter 4. Development of aerosol deposition as thin-film process for high capacitance density 44
4.1. Motivation 44
4.2. Densification Mechanism of BaTiO3 films 45
4.2.1. Variation of film density with film growth 45
4.2.2. High leakage current through pin-holes and weak particle-to-particle bonding regions 49
4.2.3. Variation of film hardness with film growth 52
4.3. Two-step fabrication of BaTiO3 films for densification 65
4.3.1. Modeling experiment for hammering effect 65
4.3.2. Advanced process for densification 68
4.3.3. Mechanical and electrical properties of AD-etched BaTiO3 films 72
4.4. Role of buffer layers for suppression of interface roughness 77
4.4.1. Fabrication of BaTiO3 films on various buffer layers 77
4.4.2. Effect of buffer layers on mechanical properties of BaTiO3 films 85
4.4.3. Effect of buffer layers on electrical properties of BaTiO3 films 87
Chapter 5. Fabrication of BaTiO3-Percolative conductive filler composite films for high capacitance density 94
5.1. Motivation 94
5.2. Fabrication of BaTiO3-Al composite films 95
5.2.1. Structural properties of BaTiO3-Al composite films 95
5.2.2. Electrical properties of BaTiO3-Al composite films 100
5.3. Fabrication of BaTiO3-Zn composite films 107
5.3.1. Structural properties of BaTiO3-Zn composite films 107
5.3.2. Electrical properties of BaTiO3-Zn composite films 111
5.4. Dielectric behaviors with different fillers 115
5.5. Relationship of capacitance density with dielectric constant and film thickness 117
Chapter 6. Investigation of main factors for high dielectric strength of BaTiO3 films 119
6.1. Motivation 119
6.2. Fabrication of BaTiO3 films with various annealing temperature 121
6.3. Intrinsic dielectric strength properties of BaTiO3 films 125
6.3.1. Electrical properties of BaTiO3 films 125
6.3.2. Leakage current mechanisms of BaTiO3 films 128
Chapter 7. Fabrication of high tolerance (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 interdigital capacitors 134
7.1. Motivation 134
7.2. Fabrication of (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 films 136
7.2.1. Structural properties of (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 films 136
7.2.2. Electrical properties of (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 films 141
7.3. Fabrication of (Ca0.7Sr0.3)(Zr0.8Ti0.2)O3 interdigital capacitors 145
Chapter 8. Summary and conclusions 149
References 152
Published papers 165

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