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논문 기본 정보
- 자료유형
- 학위논문
- 저자정보
- 지도교수
- 최병철
- 발행연도
- 2013
- 저작권
- 전남대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
이용수8
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디젤자동차는 가솔린자동차에 비해 연비가 높고, 진동과 소음 문제가 많이 해결되어 유럽을 중심으로 그 시장 수요가 점점 증가하고 있는 추세이다. 디젤자동차는 가솔린자동차 보다 열효율이 높고, 배출가스 측면에서 탄화수소와 일산화탄소 배출수준이 낮음에도 불구하고 질소산화물(NOx)과 입자상물질(PM)의 배출량이 많은 문제점을 가지고 있다. 이 때문에 세계보건기구(WHO)는 2012년 6월에 디젤자동차의 배출가스를 1등급 발암물질로 공표한 바 있다. 전 세계적으로 자동차 배출가스의 규제치가 점점 엄격해지고 있으며, 2014년부터 시행 예정인 EURO6 규제는 EURO5에 비해 PM의 규제치는 변화 없지만, NOx를 약 55%까지 추가 저감하는 것을 목표로 한다.
NOx 저감을 위한 LNT(Lean NOx Trap), urea-SCR(Selective Catalytic Reduction) 등과 PM 저감을 위한 디젤입자상필터(DPF: Diesel Particulate Filter) 기술은 상용화되고 있다. Urea-SCR은 urea 분사를 위한 추가적인 장치가 필요하며, urea 공급 인프라 구축 및 urea 동결 문제점이 있다. 그러나 LNT 촉매는 NOx 환원을 위하여 별도의 환원제를 공급하지 않고 배출가스에 포함된 환원제(H2, CO, HC)에 의해 NOx를 저감할 수 있다. PM은 DPF에서 포집하여 강제 및 자연재생법으로 재생하여 저감할 수 있다. 강제재생법은 600℃ 이상의 고온에서 PM을 재생하므로 이 분위기에서 DPF가 용손(溶損, burnout)될 수 있는 문제점이 있다. LNT/DPF 시스템은 LNT 촉매와 DPF가 복합된 시스템으로 NOx와 PM을 동시에 저감할 수 있으며, 특히 PM의 재생온도를 300℃까지 낮출 수 있으므로 PM의 자연재생이 가능하다.
이 연구의 목적은 실험용으로 제조한 LNT 촉매와 DPF를 일체화한 LNT/DPF 시스템에서 NOx와 PM의 동시저감 특성을 고찰하는 것이다. LNT 촉매는 활성물질인 백금과 바륨 및 코발트의 함량에 따라 함침법으로 제조하며, TEM, BET 비표면적 및 EDS 분석을 통해 촉매의 물리적인 특성을 평가하였다. 코디어라이트(cordierite) 담체에 코팅한 LNT 촉매 중 NOx 정화성능이 가장 높은 촉매는 2Pt20Ba/Al2O3으로 350℃에서 65%의 정화성능을 보였다. 이 촉매를 AC(Advanced Cordierite) DPF 담체에 코팅하여 LNT 촉매와 DPF를 일체화한 LNT/DPF 시스템의 NOx 최대 정화성능은 370℃에서 49%를 나타내었다. 2Pt20Ba/Al2O3 촉매를 코팅한 LNT/DPF의 조촉매(promoter)로서 코발트(cobalt)를 5 wt% 첨가하면 NOx 최대 정화성능은 310 ℃에서 55%로 약 6% 향상되었다. 조촉매로서 코발트의 효과를 검증하기 위해 NOx 흡장, 탈착 및 NO 산화성능을 평가하였다. 700℃와 800℃에서 고온수열화한 LNT/DPF 시스템의 NOx 정화성능은 각각 47%, 37%로 fresh 촉매에 비해 NOx 정화성능이 저하되었다. LNT/DPF 시스템의 PM 산화 개시온도는 250℃이며, PM의 LOT50은 550℃이다. 특히, 이 시스템에서 PM 산화율은 촉매를 코팅하지 않은 bare DPF보다 최대 30% 향상되었다.
NOx 저감을 위한 LNT(Lean NOx Trap), urea-SCR(Selective Catalytic Reduction) 등과 PM 저감을 위한 디젤입자상필터(DPF: Diesel Particulate Filter) 기술은 상용화되고 있다. Urea-SCR은 urea 분사를 위한 추가적인 장치가 필요하며, urea 공급 인프라 구축 및 urea 동결 문제점이 있다. 그러나 LNT 촉매는 NOx 환원을 위하여 별도의 환원제를 공급하지 않고 배출가스에 포함된 환원제(H2, CO, HC)에 의해 NOx를 저감할 수 있다. PM은 DPF에서 포집하여 강제 및 자연재생법으로 재생하여 저감할 수 있다. 강제재생법은 600℃ 이상의 고온에서 PM을 재생하므로 이 분위기에서 DPF가 용손(溶損, burnout)될 수 있는 문제점이 있다. LNT/DPF 시스템은 LNT 촉매와 DPF가 복합된 시스템으로 NOx와 PM을 동시에 저감할 수 있으며, 특히 PM의 재생온도를 300℃까지 낮출 수 있으므로 PM의 자연재생이 가능하다.
이 연구의 목적은 실험용으로 제조한 LNT 촉매와 DPF를 일체화한 LNT/DPF 시스템에서 NOx와 PM의 동시저감 특성을 고찰하는 것이다. LNT 촉매는 활성물질인 백금과 바륨 및 코발트의 함량에 따라 함침법으로 제조하며, TEM, BET 비표면적 및 EDS 분석을 통해 촉매의 물리적인 특성을 평가하였다. 코디어라이트(cordierite) 담체에 코팅한 LNT 촉매 중 NOx 정화성능이 가장 높은 촉매는 2Pt20Ba/Al2O3으로 350℃에서 65%의 정화성능을 보였다. 이 촉매를 AC(Advanced Cordierite) DPF 담체에 코팅하여 LNT 촉매와 DPF를 일체화한 LNT/DPF 시스템의 NOx 최대 정화성능은 370℃에서 49%를 나타내었다. 2Pt20Ba/Al2O3 촉매를 코팅한 LNT/DPF의 조촉매(promoter)로서 코발트(cobalt)를 5 wt% 첨가하면 NOx 최대 정화성능은 310 ℃에서 55%로 약 6% 향상되었다. 조촉매로서 코발트의 효과를 검증하기 위해 NOx 흡장, 탈착 및 NO 산화성능을 평가하였다. 700℃와 800℃에서 고온수열화한 LNT/DPF 시스템의 NOx 정화성능은 각각 47%, 37%로 fresh 촉매에 비해 NOx 정화성능이 저하되었다. LNT/DPF 시스템의 PM 산화 개시온도는 250℃이며, PM의 LOT50은 550℃이다. 특히, 이 시스템에서 PM 산화율은 촉매를 코팅하지 않은 bare DPF보다 최대 30% 향상되었다.
목차
제 1 장 서 론 11. 연구배경 1가. 자동차 배출가스의 유해성 11) 질소산화물(NOx) 22) 입자상물질(PM) 33) 일산화탄소(CO) 54) 이산화탄소(CO2) 55) 탄화수소(HC) 56) 황산화물(SOx) 5나. 자동차 배출가스의 규제현황 62. 이론적 고찰 및 종래 연구 9가. 디젤 산화촉매(DOC: Diesel Oxidation Catalyst) 10나. 삼원촉매(TWC: Three-Way Catalyst) 11다. 선택적 촉매환원(SCR: Selective CatalyticReduction) 12라. 흡장환원형(NSR: NOx Storage Reduction)촉매 141) NOx 흡장환원반응 메커니즘 152) LNT 촉매를 구성하는 활성물질(active phase) 17마. 디젤입자상필터(DPF: Diesel Particulate Filter) 20바. DPNR(Diesel Particulate NOx Reduction) 243. 연구의 목적 26제 2 장 실험장치 및 실험방법 271. 촉매 제조방법 27가. LNT 촉매제조 272. 모델가스를 이용한 LNT/DPF 시스템의 촉매 성능평가 29가. LNT/DPF 시스템 실험장치 291) 모델가스 혼합장치(Mixture Generator) 302) 수분 공급 장치(Humidifier) 313) 예열기(Preheater) 314) 촉매 반응기(Catalytic Reactor) 315) FTIR(Fourier Transform Infrared Spectroscopy) 316) 차압측정 장치 327) PM 포집 32나. LNT/DPF 시스템 실험방법 341) 촉매 반응실험 및 모델가스 조건 342) 촉매의 고온수열화(Hydrothermal aging) 34다. 제조 촉매의 분석방법 361) BET 비표면적 분석방법 362) TEM, EDS 분석방법 37라. NOx 흡장량, 정화율 계산방법 38제 3 장 촉매의 물리적 특성분석 391. BET 비표면적 분석 392. TEM, EDS 분석 42제 4 장 LNT/DPF 시스템의 de-NOx 성능평가 451. PtBa/Al2O3 촉매의 de-NOx 성능평가 452. LNT/DPF 시스템의 de-NOx 특성 47가. LNT/DPF 시스템의 de-NOx 성능 47나. NOx 흡장 및 탈착특성 493. LNT/DPF 시스템의 NOx 정화성능 개선 54가. 코발트 조촉매의 특징 54나. PtBaCo/Al2O3 촉매의 NOx 흡착 및 탈착평가 54다. NO 산화성능 평가 60라. De-NOx 성능 64마. CO 및 C3H8의 정화성능 684. 고온수열화에 따른 특성 70가. De-NOx 성능 70나. CO 및 C3H8의 정화성능 73제 5 장 LNT/DPF 시스템의 de-PM 성능평가 751. LNT/DPF 차압평가 752. LNT/DPF 시스템의 PM 산화평가 77가. O2에 의한 PM 산화특성 77나. O2와 NO2에 의한 PM 산화특성 80다. LNT 촉매에 따른 PM 산화특성 803. 고온수열화에 따른 LNT/DPF 시스템의 PM 산화평가 84가. LNT 촉매에 따른 PM 산화특성 84제 6 장 결 론 87참고문헌 90영문초록 97감사의 글 99
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