Surface Modified TiO₂ Applied to the Photocatalytic Degradation of Nitrogenous Compounds : Effect of Surface Properties on the Kinetics and Mechanisms :Effect of Surface Properties on the Kinetics and Mechanisms

이재상; 최원용

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저자정보: 이재상 최원용

저널정보: 대한환경공학회 대한환경공학회 학술발표논문집 대한환경공학회 2005년도 춘계학술발표논문집

발행연도: 2005.12

수록면: 252 - 259 (8page)

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보편화된 TiO₂ modification method인 platinization은 TiO₂ 표면에서의 photo-generated charge carriers의 separation을 용이하게 함으로써 다양한 광촉매 반응의 효율을 크게 증진시키는 것으로 알려져 있다. 그러나 Pt deposit의 역할을 electron reservoir로서 다소 단순화하는 연구 trend에서 벗어나, 본 연구에서는 surface platinization effect를 이해하기 위한 다른 시각의 결과들을 몇 가지 제시하였다. Thermal catalyst로서의 Pt deposit의 도입은 TiO₂상의 oxidant (OH·, O₂·(-), h(vb(+))에 의해 형성되는 transient intermediates를 stabilization함으로써 bare TiO₂에서는 기대할 수 없는 광반응을 가능케 할 수 있으며, 이는 NH₃와 alkylamines을 model substrate로 선택한 Pt/TiO₂에서의 PCD (Photocatalytic Degradation) reaction에서 관찰할 수 있었다. 즉, Naked TiO₂상에서 NH₃(-Ⅲ)는 NO₂(-)(+Ⅲ)/NO₃(-)(+V)로 정량적 전환이 이루어지는 반면, Pt/TiO₂상에서 NH₃는 N2(O)로의 selective oxidation이 진행되었다. 또한, alkylamines의 PCD reaction의 경우, Pt deposit은 bare TiO₂에서는 관측되지 않는 parent amine의 N-alkylation reaction과 accelerated anoxic reaction pathway를 유도하였다. 또한, 이와 함께 다양한 TiO₂ surface modification (platinization, SiO₂(-) loading, fluorination, nafion-coating)의 적용이 실제 N-nitrosodimethylamine (NDMA)의 분해 반응 mechanisms에 어떠한 영향을 미치는가에 관해 고찰하였다. NDMA의 분해에 적용된 대부분의 modified TiO₂ catalyst sample들은 naked TiO₂에 비해 향상된 분해 효율을 나타내었으며, 특히 surface charge를 negative하게 유도하는 SiO₂, nafion의 TiO₂ surface로의 도입은 main intermediate으로서 dimethylamine (DMA)의 형성을 촉진하였다. 즉, naked TiO₂상에서 OH radical의 NDMA로의 공격은 NDMA의 amine N, methyl group의 H, 그리고 nitroso N으로 진행될 수 있는 데, negative charged surface는 nitroso N으로의 OH radical의 electrophilic addition을 원활하게 함으로써 전체적인 intermediate distribution을 변화시킬 수 있었다. 또한 fluorinated TiO₂상에서의 NDMA의 가속화된 분해는 free OH radical에 의한 oxidation reaction이 NDMA의 분해 반응에 있어서 주요한 reaction pathway임을 암시하며, 이는 hole scavenger인 oxalate에 의해 크게 저해되지 않는 naked TiO₂ 상에서의 NDMA의 분해 속도가 free OH radical scavenger인 t-butanol에 의해 급격히 감소됨을 보여주는 실험결과에 의해 어느 정도 타당성을 찾을 수 있었다.

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