Solid Polymer Electrolyte with Multifunctional Additive-Assisted Lithium-Ion Migration for Safe and Long-Life All-Solid-State Lithium Metal Batteries :리튬 메탈 배터리의 안전성과 사이클 특성 향상을 위한 난연성 고분자 전해질의 개발

천형준

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자료유형: 학위논문

저자정보: 천형준 (전남대학교 )

지도교수: 장민철

발행연도: 2023

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이용수15

이 논문의 연구 히스토리 (2)

2023

Solid Polymer Electrolyte with Multifunctional Additive-Assisted Lithium-Ion Migration for Safe and Long-Life All-Solid-State Lithium Metal Batteries

천형준 고분자공학과 2023.01 학위논문

2022

A Flame-Retardant Polymer Electrolyte for Safe and Long-Life Lithium Metal Battery

천형준 , 장민철 한국고분자학회 학술대회 연구논문 초록집 2022.04 학술대회자료

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고 에너지밀도와 안전성을 갖는 유연한 리튬 메탈 배터리를 실현하기 위해, 고체 고분자 전해질(Solid polymer electrolyte, SPE)은 낮은 비용, 가벼운 무게, 우수한 유연성 및 가공성, 전극과의 낮은 게면 저항 등의 장점을 기반으로 카보네이트 기반 액체 전해질을 대체할 유망한 대체재이다. 그러나, SPE는 이온전도도와 전기화학적 안정성은 개선되어야 할 필요가 있으며, 액체 전해질보다는 가연성이 낮지만 여전히 가연성이라는 점이 우려되고 있다. 본 연구에서는, 폴리에틸렌옥사이드 (PEO) 계 전해질에 리튬 이온 이동을 보조하고 난연성을 부여할 수 있는 다기능성 인계 첨가제인 디메틸 메틸포스포네이트 (DMMP)를 도입하여 제조한 SPE의 전기화학적 성능과 난연성을 조사하였다. DMMP는 리튬 염의 해리를 도울 뿐만 아니라 가소제로 작용하여 SPE 내에서 리튬 이온의 이동을 가속화하는 것으로 밝혀졌다. 또한, 제조된 SPE는 향상된 이온전도도. 리튬 이온 이동률, 산화 안정성을 나타냈다. Li/Li 대칭 셀은 단락없이 낮은 과전압을 보이며 500 사이클 이상 유지되었다. 또한, LFP/Li 셀은 1C의 전류밀도 하에서 400 사이클 후에도 95.4 %의 뛰어난 용량 유지율을 보이며 134.1 mAh/g의 높은 방전 용량을 나타냈고, 고속 충전 시에도 우수한 성능을 보였다 (전류밀도 2C, 123.3 mAh/g). 마지막으로, 확장된 전압 범위와, 낮은 작동 온도에서 안정적인 구동 성능을 보였으며 우수한 난연성 또한 입증되었다.

Solid polymer electrolytes (SPEs) are a promising alternative to carbonate-based liquid electrolytes for realizing flexible lithium batteries (LBs) with high energy density and safety, owing to their advantages such as lightweight, thinness, no leakage of electrolytes, and excellent flexibility and processability, and good compatibility with Li metal electrode. However, SPEs come with new challenges such as poor ionic conductivity and electrochemical stability, as well as their flammability, which is still a concern even though they are less flammable than liquid electrolytes. Herein, we demonstrate the dual-functionalities of dimethyl methylphosphonate (DMMP) in facilitating Li ion migration and improving the flame retardancy of a poly(ethylene oxide) (PEO)-based polymer electrolyte. It acted as a plasticizer that aids the dissociation of Li salts and alleviated the binding energy between EO groups and Li-ions by counterbalancing the binding force between EOs and Li-ions through the formation the binding interactions of DMMP molecules and Li ions. This resulted in significantly facilitated Li ion migration within the polymer electrolyte. Consequently, the prepared SPE exhibited improved ionic conductivity (1.29 × 10-5 S cm-1 at 25 ℃), Li transference number (0.46), and oxidative stability (> 4.3 V). The fabricated Li/Li symmetric cell was maintained over 500 cycles with low voltage polarization (41 mV) without short circuit. Importantly, the LFP/Li battery showed a high discharge capacity of 134.1 mAh g-1 with outstanding capacity retention of 95.4 % after 400 cycles at 1C, and excellent rate capability (123.3 mAh g-1 at 2C). Furthermore, it was confirmed that stable cycling is possible at an extended voltage range (2.5 – 4.1 V) and low operating temperature (45 ℃). Moreover, DMMP effectively suppressed combustion of the polymer electrolyte due to its strong flame retardancy arising from the propensity to capture active radicals.

#Polymer electrolyte #Li metal battery #flame retardant

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