CO₂ 기체분리막을 활용한 화력 발전소 광물탄산화 공정 연구 :Research on mineral carbonation process using CO2 membranes in power plants

복재영

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자료유형: 학위논문

저자정보: 복재영 (서울시립대학교, 서울시립대학교 일반대학원)

지도교수: 한인섭

발행연도: 2023

저작권: 서울시립대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2023

CO₂ 기체분리막을 활용한 화력 발전소 광물탄산화 공정 연구

복재영 환경공학과 2023.01 학위논문

2022

CO₂ 분리막을 활용한 발전소, 소각로 시설 광물탄산화 공정 연구

복재영 , 한인섭 대한환경공학회 학술발표논문집 2022.11 학술대회자료

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지구온난화가 가속화됨에 따라서 다양한 기후변화가 전세계적인 문제로 대두되었다. 지구온난화의 주된 원인은 온실가스 배출량의 증가이며, 그 중에서 이산화탄소(CO2)는 배출 비중이 가장 높은 온실가스이다. 이에 따라, 교토의정서, 파리협정 등이 체결되며 이산화탄소 배출 감축의 목소리가 높아졌고, 대처 방안으로 CO2 포집 활용 및 저장(CCUS, carbon capture utilization and storage)에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 그 중 광물탄산화는 이용 가능한 광물이 풍부하고, 지질학적인 시간 동안 진행되고 있어 최종적으로 모든 CO2를 흡수할 가능성을 가지고 있으며, 생성된 탄산칼슘은 여러 산업에 이용할 수 있다. 또한, 막을 이용한 분리법은 다른 공법과 비교하였을 때, 상변화가 불필요하므로 흡수, 흡착과 같은 공정보다 에너지 효율이 높고 유지보수 비용을 절감할 수 있으며, 공정 간소화 및 모듈화가 가능하고 환경친화적이라는 장점을 가지고 있다.
현재, CCUS 기술은 화력발전소, 소각로 등 대규모 온실가스 배출원에서 이산화탄소를 포집하여 산업적으로 활용하려는 사례가 많은데, CO2를 포집하여 공정에서 이용하기 위해서는 수송, 압축 및 저장의 공정이 요구되므로 CO2 가스를 발생원에서 직접적으로 사용하는 것이 비교적 경제적이기 때문이다. 그러나 발전소, 소각로의 배출가스를 직접 사용할 경우 CO2 가스의 농도를 조절하기 어렵다. 따라서, 기체분리막을 공정에 추가하여 CO2 가스를 농축해 광물탄산화 공정에 유입하면 효율을 증대시킬 수 있고, 광물탄산화에 영향을 미칠 수 있는 간섭 물질들을 저감할 수 있다.
기체분리막 1단 설치 시, 화력발전소, 소각로 등에서 배출되는 연소 가스 중 CO2의 함량 3 ~ 15% 배출가스가 30~33%까지 증가되는 것을 확인하였다. 또한, 다수의 기체분리막을 다단으로 설치시 시 CO2 회수율은 더욱 증가할 것으로 기대된다. 본 연구에서는 광물탄산화에 기체분리막을 도입한 공정을 통해 공정 내 유입되는 CO2 농도 및 기체 성상에 따른 탄산화 반응의 영향을 분석하였다. 유입유량을 200, 400, 600 mL/min으로 조절하여 실험한 결과, 유입유량이 증가함에 따라 CO2 고정량이 감소하는 것을 확인하였고 기체분리막을 활용한 공정을 통하여 CO2 농도 증가에 따른 반응속도가 증가한 것을 확인하였고 고정량도 2.5996 L으로 증가한 것을 확인하였다. 또한, SO2 혼합가스를 이용하여 기체분리막을 활용한 광물탄산화 공정의 탄산화 영향을 분석한 결과, SO2가 탄산칼슘 결정화 및 결정성장에 영향을 미침을 확인하였고 S-MMCT에서 생성된 탄산칼슘의 경우 기체분리막을 통해 CO2의 농도가 증가함에 따라 이러한 현상이 저감된 것으로 판단된다. 본 연구에서 사용된 폴리설폰 중공사 분리막과 SO2의 영향에 관하여 투과도, 선택도 등의 관점에서 추가적인 연구가 필요할 것으로 보인다.

Radioactive Various climate changes have been on the rise as a global issue in accordance with an acceleration of global warming. An increase in greenhouse gas emissions is a root cause of global warming and the carbon dioxide (CO2) of those is a greenhouse gas with the highest emissions proportion. As a result, the Kyoto Protocol and the Paris Climate Change Accord have been globally signed, thereby raising voices for reducing carbon dioxide emissions, and research on carbon capture utilization and storage (CCUS) is being actively conducted as a countermeasure. Of those, the mineral carbonation is being progressed during the geologic time and there are rich minerals to be used in the carbonation. Therefore, it has the potential to absorb all CO2 eventually and the generated calcium carbonate can be used for various industries. Since the separation method using the membrane does not require phase change compared to other methods, it has advantages such as a higher energy efficiency than processes such as absorption and adsorption, reduction in maintenance costs, simplification and modularization of the process, and environmentally friendly.
The CCUS technology currently often collects CO2 from large-scale emission sources of greenhouse gases such as thermal power plants and incinerators in order to use it industrially. This is because using CO2 in the process after collection requires the processes for transport, compression, and storage and it is accordingly relatively economical to use CO2 gas directly from the source. However, it is difficult to control the concentration of CO2 gas in the case of using the exhaust gas of power plants and incinerators directly. Therefore, concentrating the CO2 gas by adding a gas separation membrane into the process and inflowing it into the mineral carbonization process, it is possible not only to increase efficiency but also to exclude interference materials that may influence mineral carbonation.
When installing the first stage of the gas separation membrane, it was confirmed that the exhaust gas with a CO2 content of 3 to 15% in the combustion gas emitted from the thermal power plant, incinerator, etc. increased to 30 to 33%. In addition, the recovery rate for CO2 is expected to further increase when installing several gas separation membranes in multiple stages. This study analyzed the influence of the carbonation reaction according to the CO2 concentration and gas properties introduced into the process through the process that introduced a gas separation membrane to mineral carbonation. As a result of the experiments by adjusting the inflow flow rate to 200, 400, and 600 mL/min, the following three facts were confirmed. That is, first, the CO2 fixed amount decreased as the inflow flow rate increased, second, the reaction velocity by an increase in CO2 concentration increased through the process using the gas separation membrane, and third, the fixed amount also increased to 2.5996L. In addition, this study also analyzed the carbonation impacts of the mineral carbonation process by the gas separation membrane using SO2 mixed gas. As a result, it was confirmed that SO2 influenced the crystallization and crystal growth of calcium carbonates, and calcium carbonates produced by S-MMCT, the concentration of CO2 is increased by the gas separation membrane, and this phenomenon is considered to have been reduced. Additional research is needed in terms of permeability and selectivity regarding the effects of polysulfon separation membrane and SO2 used in the study.

#CCUS #광물탄산화 #기체분리막

1. 서 론 1
2. 이론적 배경 4
2.1 온실가스 배출현황 4
2.2 지구온난화지수(GWP) 6
2.3 석탄화력발전소의 이산화탄소 배출현황 및 배출가스 성상 7
2.4 이산화탄소 포집 및 저장 기술 9
2.5 광물탄산화(MCT) 15
2.5.1 직접탄산화(Direct carbonation) 17
2.5.2 간접탄산화(Indirect carbonation) 18
2.5.3 pH에 따른 탄산칼슘 생성 영향 20
2.5.4 이산화탄소 배출현장에서의 광물탄산화 동향 22
2.6 SO2 흡수반응 24
2.7 탄산칼슘 종류와 결정 구조 25
2.8 기체분리막 27
2.8.1 기체 투과 분리 메커니즘 28
2.8.2 기체분리막과 SO2 30
3. 연구 방법 32
3.1 실험재료 32
3.1.1 수산화칼슘(Ca(OH)2, Calcium hydroxide) 32
3.1.2 혼합가스 32
3.2 실험별 공정 33
3.2.1 광물탄산화 공정 33
3.2.2 CO2 기체분리막 공정 34
3.2.3 기체분리막-광물탄산화(MMCT) 공정 36
3.3 분석방법 38
3.3.1 ICP-OES(Inductively Coupled Plasma) 38
3.3.2 SEM(Scanning Electron Microscope) 39
3.3.3 XRD(X-Ray Diffraction) 40
3.4 실험방법 및 조건 41
3.4.1 유입 혼합가스 유량에 따른 광물탄산화 영향 41
3.4.2 유입 혼합가스의 CO2 농도에 따른 광물탄산화 영향 43
3.4.3 기체분리막-광물탄산화 공정의 광물탄산화 43
3.4.4 SO2가 포함된 혼합가스에서의 CO2 기체분리막의 CO2 포집 44
3.4.5 SO2가 포함된 혼합가스에서의 기체분리막-광물탄산화 공정을 이용한 광물탄산화 영향 44
4. 결과 및 고찰 45
4.1 유입 혼합가스 유량에 따른 광물탄산화 영향 45
4.2 유입 혼합가스의 CO2 농도에 따른 광물탄산화 영향 49
4.3 기체분리막-광물탄산화 공정의 광물탄산화 52
4.4 SO2가 포함된 혼합가스에서의 CO2 기체분리막의 CO2 포집 54
4.5 SO2가 포함된 혼합가스에서의 기체분리막-광물탄산화 공정을 이용한 광물탄산화 영향 55
4.5.1 황산이온 분석 결과 59
4.5.2 SEM 분석 결과 61
4.5.3 XRD 분석 결과 62
5. 결 론 65
참고문헌 69
ABSTRACT 77

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