Evaporation-Induced Self-assembly for Morphology-Controlled Patterning via Flow Coating :증발유도 자가조립법이 응용된 코팅 공법을 통한 패턴 제작 및 미세구조 제어

남기범

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자료유형: 학위논문

저자정보: 남기범 (경북대학교, 경북대학교 대학원)

지도교수: 이동윤

발행연도: 2023

저작권: 경북대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수3

이 논문의 연구 히스토리 (4)

2023

Patterning Organic-Semiconductors by Solution Coating and Controlling Crystallinity on a Large-Area

남기범 , 이동윤 한국고분자학회 학술대회 연구논문 초록집 2023.04 학술대회자료

Evaporation-Induced Self-assembly for Morphology-Controlled Patterning via Flow Coating

남기범 고분자공학과 2023.01 학위논문

2022

Patterning Polymeric Semiconductors and Controlling Crystallinity Using a Large-Area Solution Shearing Process

남기범 , 이동윤 한국고분자학회 학술대회 연구논문 초록집 2022.10 학술대회자료

2021

Patterning of Organic Semiconductors for All-solution Process via Flow Coating and Impacts of Coating Conditions on Electronic Properties

남기범 , 김세현 , 이동윤 한국고분자학회 학술대회 연구논문 초록집 2021.04 학술대회자료

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본 연구는 자연에서 볼 수 있는 커피링 효과를 이용하여 플로우 코팅이라는
용액기반 패턴 제작 공정을 설계하였다. 이를 통해 공정조건에 따른 유기전도성
물질의 배열과 패턴 형태조절에 대한 연구를 진행하였다. 여기서 이용되는 커피링
효과는 용액과 기판 그리고 대기가 만나는 contact line 을 따라서 용액이 빠르게
증발할 때 contact angle 의 변화에 따른 contact line 의 stick-slip 으로 인해
형성되는 패턴을 의미한다. 용액의 contact line 의 위치를 결정할 수 있는 blade 를
도입하였고, blade 의 속도제어로 패턴의 위치와 형태를 조절하였다.
앞선 패턴 제작 방법이 적용된 플로우 코팅은 리소그레피, 잉크젯 프린팅, 소프트
리소그래피와 같은 기존 패턴제작 방법에 비해 공정과정이 단순하고, 빠르게
대면적에 패턴을 제작할 수 있는 방법이다. 특히, 플로우 코팅은 용액공정 기반
방식으로 패턴을 제작하고자 하는 기판이 적절한 표면에너지를 가지며, 용액의 증발
속도 및 용질의 분산성이 우수하다면 소재의 종류에 상관없이 대부분의 물질에 적용
가능하다. 또한, 블레이드 끝에서 이루어지는 용액 증발과 블레이드 전단력에 의해
입자 배열을 비등방성으로 형성하기 때문에 결정 구조의 방향성이 중요한 유기물
기반 반도체 물질을 패턴으로 제작할 경우 우수한 전기적 특성을 가지게 된다.
우선, 본 연구에서는 패턴제작 속도에 따른 입자의 배열효과를 확인하기 위해,
단분자 물질인 TIPS-PEN 을 이용하여 패턴제작 실험을 진행하였다. 결정이 성장되는
공정 속도 범위내 에서, 용액에 가해지는 전단속도에 따른 결정의 크기와 방향성을
x-ray 등의 전가기파를 이용해 분석하였다. 이를 통해 플로우 코팅으로 제어되는
전단속도가 입자의 이동과 배열에 중요한 변수로 작용함을 확인하였다. 패터닝
속도가 결정성장 속도 보다 느릴 경우에는 패턴의 두께가 두껍고 결정의 경계가
불균일하게 성장하였으며, 패터닝 속도가 결정성장속도 보다 빠를 경우 결정의
방향성을 제어하기 못하고 불균일한 표면을 가지게 됨을 확인하였다.
또한, 기판의 표면에너지가 유기물의 결정구조에 끼치는 영향을 확인하기 위해
SiO2 로 이루어진 기판과, 아크릴기 또는 탄화수소기로 표면처리를 한 기판 위에
패턴을 제작하였다. 탄화수소기가 곁사슬로 달린 고분자 반도체 물질인 P3HT 를
사용해 패턴을 제작했을 때 기판의 표면에너지가 낮을수록 3 차원 구조의 균일성이
높아졌다. 탄화수소기 곁사슬이 기판을 향하고 thiophen 의 face 면이 서로 마주보는
edge-on 구조가 패턴 전반에 형성되었다. 고분자의 규칙적인 배열은 전자의
이동방향을 수직이 아닌 수평으로 제한하여 디바이스에 적용시 전기적 특성이
우수함을 확인하였다. 따라서 본 연구에서 제안하는 플로우 코팅 기법은 패턴의
위치와 크기를 조절을 할 수 있을 뿐만 아니라 결정 구조 및 배열을 조절하여 단순한
공정으로도 패턴으로서 효과를 극대화할 수 있는 방법임을 증명하였다.

The spontaneous configuration of regularly ordered complex structures is an intriguing phenomenon that exhibits high potential for numerous applications in photonics, electronics, catalysis, and biochemistry. It enables the development of facile low-cost processes that impart novel functionalities and generate three-dimensional and curved surface structures. Although numerous publications describe pattern development, it is vital to develop a strategy to control and predict the formation of ordered structures over large areas to fully exploit their potential.
Self-assembly, which depends on the patterning conditions, is a promising method for the spontaneous organization of elements into well-ordered structures at various scales of length. A fundamental idea of self-assembly has been developed or clarified in molecular systems. However, under appropriate conditions, materials of any size can be assembled by the self-assembly phenomenon. Self-assembly forms structures that are too large to be produced by chemical synthesis. It also can make structures rapidly without complex processing steps on a large area compared to traditional patterning methods such as lithography, micro molding, and ink-jet printing; thus, it has been extensively investigated.
In this dissertation, to fabricate an organic molecular and polymeric material into patterns, evaporation-induced self-assembly was exploited. The patterned materials were assembled as a structure consisting of directionally oriented molecules. The evaporation of solvent creates line-based patterns with high spatial accuracy by controlling the position of solution with a blade. Furthermore, the blade-induced strong capillary flow improves the directional structure of patterns into micron- or nano- scales. Such a patterning method, flow coating, could achieve directional molecular orientations of patterned materials compared to those in dip coating, electrohydrodynamic (EHD) jet printing, or spin coating.
This dissertation consists of three sections for describing a patterning method and morphological control of patterns. The first section describes the backgrounds of flow coating and its advantages compared with the other methods. The second presents the influence of coating speed on crystalline-material patterns, including a morphological analysis for device applications. Finally, the third section presents the influence of the substrate surface energy on polymeric-material patterns, including a morphological analysis for device applications. In this chapter, the pros and cons of common patterning methods will be explained first, followed by the self-evaporation coating method applied in this study.

Chapter 1 Introduction 1
1.1 Project overview 2
1.2 Conventional patterning methods 5
1.3 Evaporative self-assembly 9
1.3.1 Stick-slip motion 9
1.3.2 Evaporative self-assembly for patterning 12
1.3.3 Evaporative self-assembly in confined geometry 14
1.3.4 Evaporative self-assembly in shearing systems 16
1.3.5 Linear patterning with solution sheared flow coating 18
1.4 Organic semiconductors and applications 21
1.5 Reference 22
Chapter 2 Optimizing Uniaxial Alignment of Highly Crystalline Organic Semiconductor Patterns with shearing via Flow Coating for High-Performance Organic Field-Eﬀect Transistors 31
2.1 Introduction 32
2.2 Experiments 34
2.2.1 Material and device fabrication 34
2.2.2 Characterization 35
2.3 Results and Discussion 36
2.3.1 Crystal growth and patterning during flow coating 36
2.3.2 Crystal analysis base on shear speed 39
2.3.3 Electrical characteristic of TIPS-PEN OFETs 57
2.4 Conclusions 63
2.5 References 64
Chapter 3 Directionally Patterned Polymeric Semiconductor on Large-Area Field-Eﬀect Transistors via Flow Coating Method for NO2 Gas Sensor 70
3.1 Introduction 71
3.2 Experiments 74
3.2.1 Materials and device fabrication 74
3.2.2 Characterization 75
3.3 Results and Discussion 77
3.3.1 Polymer chain alignment and patterning during flow coating 77
3.3.2 Polymer chain alignment analysis base on surface energy 88
3.3.3 Electrical characteristic of P3HT OFETs 97
3.3.4 P3HT device as NO2 gas sensor 106
3.4 Conclusions 110
3.5 References 112
Abstract (Korean) 116

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