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논문 기본 정보

자료유형
학위논문
저자정보

박준우 (부산대학교, 부산대학교 대학원)

지도교수
서성백
발행연도
2022
저작권
부산대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수55

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이 논문의 연구 히스토리 (4)

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미세플라스틱 (MPs)은 전 세계적으로 공기, 바다 및 토양에 분포되어 있다. 환경에서 MPs가 환경과 잠재적으로 인간의 건강에 미치는 유해한 영향에 대한 인식이 증가하고 있다. 일반적으로 MPs 제거를 위해 여과, 생물학적 분해 및 응고 (MPs를 더 큰 응고물로 결합하는 과정)의 세 가지 방법이 사용된다. 여과법의 제거 효율은 필터의 기공 크기나 응고된 MPs의 크기에 따라 다르다. 생물학적 분해는 친환경적이지만 MPs 분해가 4주 동안 5%만의 제거되는 단점이 있다. Fe- 또는 Al-염은 금속 이온과 MPs 사이의 정전기 상호 작용을 갖는 응집제로 사용되지만 응집제 농도가 높은 경우에도 제거 효율이 40% 미만이다. 본 논문에서는 단시간에 MPs 크기에 독립적인 제거효율 향상을 위해 금속-페놀 배위결합을 응집법으로 새롭게 적용했다. 식물유래 페놀분자를 이용하여 금속페놀에서 형성되는 강한 결합인 배위결합을 응고에 사용했다. 탄닌산 (TA)과 갈산 (GA)은 페놀 분자로 MBs의 표면을 페놀성으로 변경했다. 페놀성 표면을 가진 MBs는 Fe3+와의 계면에서 배위 결합을 형성했다. 변형된 0.5 μm 크기의 폴리스티렌 (PS) 비드의 제거 효율은 다양한 조건에서 5분 이내에 95% 이상이었다. 이는 기존 응고 방법의 2배다. 또한, 응고된 MBs는 5분 내 소량의 응고제와 배위결합에 의해 형성되었다. MPs는 대부분의 동물 장에 축적되기 때문에 MBs를 마우스의 장 IEC18 세포에서 위험 평가와 마우스의 간, 신장 및 장의 위험 평가 및 생체 분포를 평가하는 데 사용했다. 세포 실험에서 산화 스트레스와 염증성 사이토카인 수치는 PS 비드의 농도에 의해 증가했다. 그러나 응고 기반 정제수는 PS 비드가 없는 물과 비교하여 유사한 수준을 나타냈다. 동물실험에서 2주 동안 PS 비드를 경구투여로 노출된 ICR 마우스를 분석했다. PS 비드는 간, 신장, 장에서 검출되었으나 PS 비드의 축적은 장에서 가장 높았다. 활성산소종 (ROS), 슈퍼옥사이드 디스뮤타제 (SOD), 염증 반응 및 사이토카인 수준이 PS 비드에 노출된 간, 신장 및 장에서 증가했습니다. 그러나, 비히클 처리군과 비교하여 응고 기반 정제수에서 유사한 염증 수준을 나타냈다. MPs의 표면 개질에는 키토산과 탄닌산이 결합된 TA-CS를 이용해 단일 단계로 처리 시간을 단축했다. TA-CS를 사용하여 표면 개질된 90-125 μm 크기의 PS/폴리에틸렌 (PE)/폴리(메틸메타크릴레이트) (PMMA) 비드에서 제거 효율은 80% 이상이었다. 동일한 농도의 PS/PE/PMMA 비드는 IEC 18 세포에서 다른 수준의 산화 스트레스와 염증성 사이토카인을 나타냈지만 응고 기반 정제수는 더 낮은 수준이었다.

목차

Ⅰ. INTRODUCTION 1
1.Microplastics (MPs) 1
1.1. Definition, classifications, and types of MPs 1
1.2. Environmental and human health risk exposed MPs 5
2. Overview of MPs removal technologies 9
2.1. Introduction of MPs removal technologies 9
2.2. Biological degradation 11
2.3. Filtration using membranes 13
2.4. Electro/chemical coagulation 15
3. Bioinspired coagulation using coordination bonds 20
3.1. Coordination bonds between metal and phenolic molecules 20
3.2. Coordination bonds-based complexation 22
4. Risk assessments of MPs 25
4.1. In vitro studies for risk assessments 25
4.2. In vivo studies for risk assessments 27
5. The objective of this thesis 33
Ⅱ. EXPERIMENTAL SECTION 36
1. Two steps-surface modification of MPs 36
1.1. Formation of coordination bonds-based complex 36
1.2. Surface modification of polystyrene (PS) or polyethylene (PE) beads 36
1.2.1. Using chitosan (CS) and tannic acid (TA)/gallic acid (GA) 36
1.2.2. Using poly(diallyldimethylammonium chloride) (PDADMAC) and TA/GA 37
1.3. Coagulation of PS/PE beads and filtration of coagulated beads 37
1.4. In vitro studies for risk assessments 38
1.4.1. Cell viabilities 38
1.4.2. Detection of intracellular reactive oxygen species (ROS) level 39
1.4.3. Western blotting 39
1.4.4. Reverse Transcription Polymerase Chain Reaction (RT-qPCR) analysis 40
1.4.5. Statistical analysis 41
1.5. In vivo studies for risk assessments 41
1.5.1. Animal study 41
1.5.2. Biodistribution of PS beads in liver, kidney and intestine of mice 42
1.5.3. Serum biochemical analysis 43
1.5.4. Histopathological analysis 44
1.5.5.Western blotting analysis 44
1.5.6. RT-qPCR analysis 45
1.5.7. Analysis of superoxide dismutase (SOD) activity 46
1.5.8. Analysis of ROS level 47
1.5.9. Statistical analysis 47
2. Single step-surface modification of MPs 48
2.1. TA-CS conjugates 48
2.2. Characterizations of TA-CS 48
2.3. Surface modification of microbeads (MBs) using TA-CS 49
2.4. Coagulation of beads and filtration of coagulated beads 49
2.5. In vitro studies for risk assessments 50
2.5.1. Cell viabilities 50
2.5.2. Detection of intracellular ROS level 51
2.5.3. Western blotting 51
2.5.4. RT-qPCR analysis 52
2.5.5. Statistical analysis 53
Ⅲ. RESULTS AND DISCUSSION 54
1. Two steps-surface modification of MPs 54
1.1. Identification of coordination bonds in coordination complex 54
1.2. Characterizations of surface modification 56
1.2.1. Surface modification of beads using CS and TA/GA 56
1.2.2. Surface modification of beads using PDADMAC and TA/GA 64
1.3. MPs Removal efficiency 66
1.3.1. Surface modification of beads using CS and TA/GA 66
1.3.2. Surface modification of beads using PDADMAC and TA/GA 72
1.4. Risk assessments of PS beads by concentration in vitro 74
1.5. Biodistribution, toxicity, ROS, SOD and inflammatory responses in vivo 76
1.5.1. Accumulation and toxicity of PS beads in the liver, kidney, and intestine 76
1.5.2. Effects of PS beads on the inflammatory and ROS in liver 79
1.5.3. Effects of PS beads on the inflammatory and ROS in kidney 82
1.5.4. Effects of PS beads on the inflammatory and ROS in intestine 85
2. Single step-surface modification of MPs 88
2.1. Characterizations of TA-CS 88
2.2. Surface modification of beads using TA-CS 91
2.3. Removal efficiency of PS/PE/Poly(methyl methacrylate) (PMMA) beads 94
2.4. Risk assessments of PS/PE/PMMA beads in vitro 98
Ⅳ. CONCLUSION 100
Ⅴ. REFERENCES 102
Abstract (In Korean) 119
Curriculum Vitae 121
Acknowledgement 124

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