수소 생산을 위한 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응용 Ni계 촉매 연구 :A Study of Ni-based Catalysts for Hydrogen Production by Steam Reforming of Combined Alkane Hydrocarbons

김지은

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자료유형: 학위논문

저자정보: 김지은 (경남대학교, 경남대학교 대학원)

지도교수: 장원준

발행연도: 2022

저작권: 경남대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수25

이 논문의 연구 히스토리 (2)

2022

수소 생산을 위한 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응용 Ni계 촉매 연구

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본 연구에서는 복합 알케인 탄화수소(CH4, C2H6, C3H8, C4H10)로부터 수소 생산을 위해 복합 알케인 수증기 개질 반응에 Ni계 촉매를 적용하였다. 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응은 C2H6, C3H8, C4H10의 크래킹 반응, 탄소침적, 수증기 개질 및 수성가스전이반응이 동시에 일어나는 복잡한 반응으로 크래킹 및 탄소침적을 최소화하고 수증기 개질 반응 및 수성가스전이반응이 최대화하여 높은 전환율 및 수소를 얻을 수 있는 최적 Ni계 촉매를 도출하는 것이 중요하다. 다양한 담체에 담지된 Ni계 촉매는 반응에 대한 담체의 영향을 알아보기 위해 사용된다. 다양한 담체(CeO2, ZrO2, Al2O3, SiO2)에 Ni을 함침법으로 담지하였으며, Ni 담지량은 15 wt.%로 고정하였다. 제조된 촉매는 H2O/C 비 7.0, 400 ~ 850 oC의 온도, 상압, 451,184 ml/h·gcat의 높은 공간속도(GHSV, Gas Hourly Space Velocity)에서 촉매 성능을 평가하였다. 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응에 적용된 Ni계 촉매의 중요한 특성은 크래킹 반응의 저항성을 가지는 낮은 산도 특성과 촉매의 높은 활성을 나타내는데 기인하는 높은 산소저장능력 및 환원성이다. 반응 적용 결과, 15% Ni/CeO2 및 15% Ni/Al2O3 촉매가 높은 전환율 및 수소 수율을 나타내었다. 이는 15% Ni/Al2O3 촉매의 높은 비표면적, 분산도, Ni과 Al2O3간의 강한 상호작용과 15% Ni/CeO2 촉매의 높은 환원성, 높은 산소저장능력 및 낮은 산도 특성 때문에 나타난 결과이다. 또한 반응 후 TGA 분석 결과를 통해 15% Ni/Al2O3 촉매의 탄소침적으로 인한 가장 많은 무게 손실과 15% Ni/CeO2 촉매의 가장 적은 무게 손실을 확인하였다. 따라서, 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응의 최적 촉매는 탄소침적 저항성 및 활성이 우수한 15% Ni/CeO2 촉매로 판단된다.

In this study, nickel based catalysts have been applied to steam reforming of combined alkane hydrocarbon(CH4, C2H6, C3H8, C4H10) reaction for hydrogen production. Steam reforming of combined alkane hydrocarbon reaction is the complex chemical reaction because cracking of C2H6, C3H8, C4H10, coke formation, steam reforming and WGS(Water Gas Shift) reaction occur simultaneously. The key issue is the catalyst that could be highly active and selective for hydrogen production while avoiding the unwanted side reactions(cracking and carbon formation). Various support supported Ni catalysts are utilized to investigate the effect of support for the target reaction. 15 wt.% Ni are loaded on the various oxide supports(CeO2, Al2O3, ZrO2, SiO2) by a impregnation method. The steam reforming of combined alkane hydrocarbon reaction is performed at 7.0 of H2O/C ratio, temperature(400 ~ 850 oC), atmospheric pressure, and a high gas hourly space velocity of 451,184 ml/h·gcat. The acidity, oxygen storage capacity and reducibility of catalyst are important characteristics for steam reforming of combined alkane hydrocarbon reaction. Low acidity of catalyst leads to the inhibition of cracking reaction and oxygen storage capacity and reducibility influence the high catalytic activity. Both 15% Ni/Al2O3 and 15% Ni/CeO2 catalysts show the high alkane conversion with high hydrogen yield. The high activity of 15% Ni/Al2O3 catalyst is due to high surface area, dispersion and an intimate interaction between Ni and Al2O3. The high activity with high hydrogen yield of 15% Ni/CeO2 catalyst is mainly attributed to the low acidity, high oxygen storage capacity and reducibility. And the weight loss revealed by TGA analysis of the used catalyst is mainly due to removal of deposited coke. A large amount of coke formed on the 15% Ni/Al2O3 catalyst but no coke formed on 15% Ni/CeO2 catalyst. Therefore, 15% Ni/CeO2 catalyst can be selected as the most promising catalyst for steam reforming of combined alkane hydrocarbon.

#복합 알케인 탄화수소 #수소 #수증기 개질 반응 #크래킹 반응 #Ni계 촉매 #Combined hydrocarbon #Hydrogen #Steam reforming #Cracking reaction #Nickel based catalyst

국문요약
Ⅰ. 서론 = 1
제1절 연구의 배경 = 1
제2절 연구의 목적 = 5
Ⅱ. 이론적 배경 = 6
제1절 수소의 생산 및 적용 = 6
1. 수소에너지 = 6
2. 수소 생산 방법 = 8
제2절 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응 = 12
1. 탄화수소 개질 반응 종류 = 12
2. 복합 알케인 탄화수소 수증기 개질 반응 촉매 연구 = 14
Ⅲ. 연구 방법 = 16
제1절 촉매의 제조방법 = 16
제2절 촉매의 특성분석 = 18
제3절 촉매 반응 = 25
Ⅳ. 결과 및 고찰 = 29
제1절 촉매의 특성분석 = 29
제2절 촉매의 반응적용 = 37
Ⅴ. 결론 = 62
참고문헌 = 64
ABSTRACT = 72

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