고분자 전해질막 연료전지 (Polymer Electrolyte Fuel Cell, PEMFC)는 수소와 산소에 저장된 화학적인 에너지를 전기적인 에너지로 변환시키는 전기화학적 에너지 변환 장치이다. 그렇기 때문에 반응에 참여하는 반응 기체들이 실제 반응이 일어나는 전극층에 고루 확산되어 공급되어야 하며, 동시에 전기 화학 반응으로 인해 생성된 물을 빠르게 배출 시켜 연료전지 성능 저하를 최소화 시키는 것이 중요하다. 연료전지에서 반응물의 공급과 생성물의 배출은 분리판에 형성되어 있는 유동장 (Flow field)에 의해 수행되며, 유동장과 전극층 사이에는 유동장을 통해 유입된 반응 기체를 촉매층에 고르게 확산시키는 역할을 하는 기체 확산층 (Gas Diffusion Layer, GDL)이 존재하며, 기체 확산층은 반응 기체 공급뿐만 아니라 전기 화학 반응에 의해 생성된 물을 유동장쪽으로 배출시키는 통로의 역할과 함께 생성된 전류와 열을 전달하는 매개체 역할을 수행한다. 즉, 유동장과 기체 확산층에 의한 연료전지 물질전달을 최적화한다면 연료전지에서 발생할 수 있는 물질전달 성능 저하를 최소화 할 수 있다. 본 연구에서는 유동장 형상과 기체 확산층의 물성치 변경이 고분자 전해질막 연료전지 성능에 미치는 영향에 대해 유동해석모델을 기반으로 분석하고 실험으로 검증하고자 한다. 연구에 사용된 유동장 형상의 경우, 연료전지 유동장으로 가장 많이 사용되는 채널형과 다공성 금속 재료인 메탈폼 (Metal Foam)을 사용했으며, 공기극 (Cathode)의 경우 반응에 의해 생성되는 물이 반응 기체의 확산을 방해하여 발생하는 Flooding 현상이 일어날 가능성이 크기 때문에 연료전지 성능에 큰 영향을 미치는 공기극에서의 반응물 및 생성물의 유동 특성에 대한 연구를 진행하였다. 유동장 형상에 따른 기체 확산층에서의 산소 확산 특성을 분석하기 위하여, 전산 유체 해석 프로그램인 COMSOL Multiphysics 기반의 연료전지 모델을 개발하였고, 40cm2 활성 면적을 갖는 Single Cell을 실제 제작하여 유동장 형상에 따른 연료전지 성능 변화를 분석하였다. 유동장 및 기체 확산층의 기본 데이터 획득 및 분석을 위하여, 기초 실험을 실시하였으며, Flooding과 성능에 직접적인 영향을 미치는 운전 조건인 상대습도를 100%, 80%, 50%로 각기 달리하여 실험을 수행하였다. 수집된 기초 실험 데이터를 기반으로 유동해석모델을 개발하고 실험 데이터와의 검증을 통해 모델의 정확도를 검증하였다. 이후, 검증된 유동해석모델을 이용하여 유동장 및 기체 확산층 변화에 따른 성능 변화 예측을 진행하였다. 유동해석모델에서의 유동장과 기체 확산층의 최적화를 진행하고 최적화된 유동장 및 확산층 조합을 단위전지 수준으로 제작하여 실험적 검증을 수행하였다. 실험을 통해, 메탈폼이 연료전지 산소극 물질전달에 있어 채널형보다 유리함을 확인했고, 동일 메탈폼이더라도 두께가 얇을수록 성능이 더 뛰어남을 알 수 있었으며, Flooding 및 이온 전달 손실을 고려한 최적의 상대습도 조건을 찾았다. 유동해석 모델을 통해 채널과 메탈폼의 성능 차이는 유동장 형상 변화에 따른 물 제거 효과에 기인했다는 것을 확인하였다. 또한, 기체 확산층 공극률과 투과도가 증가할수록 산소의 질량 확산이 증가하고 이는 물질저항 감소 및 기체 확산층 내부의 산소 농도를 증가시켜 연료전지 성능을 향상시킨다는 것을 확인할 수 있었다. 본 연구는 유동장의 기하학적 형상 변화 및 기체 확산층의 물성 변화에 따른 연료전지 성능 및 유동 특성을 확인하기 위해 실험과 유동해석모델 분석을 진행하였으며, 이를 통해 고분자 전해질막 연료전지 최적 유동장 및 기체 확산층 조합을 도출하였다. 향후, 연료전지 스택 설계 시 필요한 물질전달 기초 데이터와 유동장과 확산층의 선택 가이드 제공 및 운전조건 최적화에 본 연구가 기여할 수 있을 것이다.
A polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) is an electrochemical energy conversion device that converts chemical energy stored in hydrogen and oxygen into electrical energy. For this reason, it is important that the reactant are evenly distributed and supplied to the catalyst layer. At the same time, it is important to quickly removal the water generated by the reaction to minimize the degradation of fuel cell performance. In the fuel cell, the supply of reactants and the discharge of products are performed by the flow field formed in the bipolar plate, Between the flow field and the catalyst layer, there is a gas diffusion layer (GDL) that evenly diffuses the reactant introduced through the flow field into the catalyst layer. The GDL perform as a channel for removal of the water generated by the electrochemical reaction to the flow field as well as supplying the reaction gas, and perform as a medium for transferring the generated current and heat. If the fuel cell mass transport by the flow field and GDL is optimized, the degradation of mass transport performance that may occur in the fuel cell can be minimized. In this study, the effect of the change in the shape of the flow field and the change in the properties of the GDL on the performance of the PEMFC was analyzed based on the computational fluid dynamics model (CFD) and verified through experiments. In this study, channel type and metal foam were used as fuel cell flow field. In the case of cathodes, there is a high possibility of flooding caused by water interfering with the diffusion of reactant. Therefore, a study was conducted on the flow characteristics of reactants and products at the Cathode, which greatly affect fuel cell performance. In order to analyze the oxygen diffusion characteristics in the GDL according to the shape of the flow field, a fuel cell model based on COMSOL Multiphysics, a CFD program was developed. At the same time, a single cell with an active area of 40 cm2 was made and the change in fuel cell performance according to the shape of the flow field was analyzed. For basic data acquisition and analysis of the flow field and GDL, basic experiments were conducted, and experiments were conducted with 100%, 80%, and 50% relative humidity, which are operating conditions. After that, a flow analysis model was developed based on the experiments data and the accuracy of the model was verified through verification with the experimental data. Thereafter, using the verified flow analysis model, the performance change was predicted according to the flow field and GDL changes. The flow field and GDL were optimized in the flow analysis model, and the optimized flow field and GDL combinations were fabricated at the single cell level and experimental verification was performed. Through the experiment, it was confirmed that the metal foam is more advantageous than the channel type in the fuel cell cathode mass transport, and even with the same metal foam, the thinner the thickness, the better the performance. In addition, we found the optimum relative humidity condition considering flooding and ion transport loss. Through the flow analysis model, it was confirmed that the performance difference between the channel and the metal foam was due to the water removal effect according to the change in the shape of the flow field. In addition, it was confirmed that as the porosity and permeability of the GDL increased, the mass diffusion of oxygen increased, which improved the fuel cell performance by reducing the mass transport resistance and increasing the oxygen concentration inside the GDL. In this study, experiments and computational fluid analysis were performed to confirm the fuel cell performance and flow characteristics according to the change in the geometric shape of the flow field and the change in the properties of the GDL. Through this, the optimal flow field and GDL combination for the PEMFC were derived. In the future, this study can contribute to providing basic mass transport data, flow field and GDL selection guide, and optimization of operating conditions required for fuel cell stack design.
차 례 iList of Figures ivList of Tables viiNomenclature viii국 문 요 약 xi제 1 장 서 론 11.1 연구 배경 11.2 선행 연구 및 연구목적 5제 2 장 이론적 배경 102.1 고분자 전해질막 연료전지 102.2 고분자 전해질막 연료전지 물질전달 132.2.1 유동장(Flow field) 152.2.2 기체 확산층(GDL) 192.3 물질전달 성능인자 212.3.1 산소환원반응 222.3.2 물 관리 24제 3 장 연구 방법 283.1 기체 확산층 물성치 획득 실험 283.1.1 열 중량 측정 분석 293.1.2 GDL 물성치 평가 313.2 단위전지 실험 333.2.1 실험장치 및 환경 343.2.2 유동장 종류 및 설계변수 373.2.3 GDL 종류 및 설계변수 393.2.4 단위전지 구성 403.2.5 실험방법 413.3 수치 모델링 423.3.1 모델 기하구조 433.3.2 모델 가정 사항 453.3.3 지배방정식 463.3.4 매개변수 추정 513.3.5 모델 검증 53제 4 장 결과 및 고찰 554.1 GDL 물성치 획득 실험 결과 554.2 유동장 변화 실험 및 모델링 604.2.1 유동장 변화 실험 결과 및 분석 614.2.2 유동장 변화 수치 해석 및 분석 654.3 기체 확산층 변화 실험 및 모델링 744.3.1 기체 확산층 변화 실험 결과 및 분석 754.3.2 기체 확산층 변화 수치 해석 및 분석 78제 5 장 결 론 84참고 문헌 86영문 초록 99