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학위논문
저자정보

이가혜 (경희대학교, 경희대학교 대학원)

지도교수
유창규
발행연도
2021
저작권
경희대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수155

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

초록· 키워드

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최근, 기후 변화는 환경과 인간의 건강에도 영향을 미치기 때문에 세계적으로 심각한 이슈이다. 기후변화와 미세먼지 농도는 서로 상관관계가 존재하며 두 관계는 같은 맥락에서 원인을 찾을 수 있다. 이에 미세먼지 등의 요인들은 기후변화에 기여할 수 있기 때문에 미세먼지 농도를 낮추기 위한 노력은 넓은 의미로 기후변화에 대한 대책으로 널리 활용될 수 있다. 그러므로 본 연구에서는 국제적으로 심각한 기후변화에 대응하기 위하여 상관관계가 있는 PM2.5를 효율적으로 관리 및 규제해야 한다고 판단하였다. 하지만 시간적 ·공간적인 특성에 따라 화학적 조성과 물리화학적 특성이 달라지는 PM2.5를 효율적으로 관리하기 위해서 다양한 통계분석과 수용모델을 통한 오염원 규명과 기여도 평가를 선행되어야 하기 때문에 본 연구를 실시하였다.
따라서 본 연구에서는 경기도 부천시에 위치한 두 측정소에서 2020년 04월 22일부터 2020년 07월 03일까지 PMS-104 장비를 활용하여 PM2.5를 측정하였으며 PM2.5 내 함유된 화학성분을 분석하였다. 분석된 화학성분은 상관분석과 주성분 분석 (Principal Component Analysis; PCA)을 통하여 통계학적으로 해석하였으며 이를 통해 정성적으로 오염원을 유추하였다. 그리고 양행렬인자분석법 PMF (Positive Matr-ix Factorization)모델을 이용하여 PM2.5의 오염원을 정량적으로 규명하고 오염원별 기여도를 추정하였다.
본 연구 지역에서 연구기간 동안 포집한 PM2.5 농도의 경향을 파악한 결과 PM2.5에 대한 농도 범위는 3.78 ~ 60.73 ㎍/㎥ 으로 나타내었으며 두 측정소의 PM2.5 평균 농도는 21.37 ㎍/㎥ 으로 나타났다. 연구기간 동안 대기 환경 기준을 초과한 날은 전체 시료에 대해 약 9.5 %를 차지한 것으로 나타내었다.
연구기간 동안 두 측정소에서 포집한 전체 PM2.5 시료는 이온성분 분석, 탄소분석, 무기원소분석을 실시하였다. 이온성분은 전체 질량의 약 30.3 %로 조사되었으며 많은 이온 성분들 중에서 특히 2차 오염물질 성분인 NO3-, NH4+, SO42-가 전체 측정된 이온 성분의 약 81.1 %를 차지하고 있어 본 연구 지역에서는 2차 오염물질(Secondary aerosol)의 영향이 큰 것으로 사료 된다. 탄소성분은 전체 질량의 약 41.3 %로 조사되었으며 탄소 성분의 구성 비율은 OC (86.11 %) > EC (13.89 %) 순으로 나타났다. 무기원소 성분은 전체 질량의 약 11.7 %로 나타났으며 많은 무기 성분들 중에서 S과 SiO, Al, Fe 은 전체 분석된 무기원소의 약 84.9 %로 나타났다.
획득한 PM2.5 내 분포하는 화학적 성분들로 정성적으로 오염원을 유추하기 위하여 다변량 통계분석을 실시하였다. 첫 번째로 PM2.5의 화학적 성분들 간의 상관성을 알아보고자 상관분석한 결과, 토양성분에 기인된 원소들 Al, Ti, Mg, K, Ca, Ba, Fe은 서로 상관관계가 높게 나타났다. 또한 제철 및 비철금속과 같은 금속 가공시설에서 배출된 것으로 유추되는 As, Pb는 매우 강한 상관관계를 나타냈다. 또한 연소 오염원으로 유추되는 Cl, NH4+, NO3-, Ca2+ 는 높은 상관관계를 나타내었다. 대표적인 2차 오염물질 배출원인 NH4+는 S, SO42-와 NO3-와 강한 상관관계로 조사되었다. 두 번째로 화학적 정보를 바탕으로 주성분 분석을 실시한 결과는 전체 분산 중 누적 기여율 81.92 %로 양호한 결과가 도출되어졌다. 도출된 주성분에는 ‘지각 및 토사/ 도로상의 재비산 분진’, ’2차 분진 오염원’, ‘금속 가공시설 배출 오염원 또는 석탄재 오염원’, ‘해염 관련 오염원’, ‘철 관련 용접 작업장 오염원’ 등 총 9가지의 주성분들로 설명되어졌다.
본 연구지역에 존재하는 PM2.5의 주요 오염원을 확인하고 연구지역의 대기질에 영향을 미치는 각 오염원별 기여도의 정량적인 평가를 위하여 PMF 모델링을 수행하였다. 여러 복잡한 단계의 과정을 통해 최적의 변수를 선정한 후 모델링을 수행한 결과 본 연구지역에서의 PM2.5에 대한 최적의 오염원 수는 9개로 결정하였다. PMF 모델의 결과에 대한 신뢰도 분석한 결과 결정계수(R2)은 0.87로 나타내어 비교적 양호한 결과라고 판단하였다.
PMF 모델의 9개의 오염원에 대한 결과, 연구기간동안의 전체 평균 기여도는 2차 분진 (secondary aerosol) 오염원 31.09 % (5.73 ㎍/㎥), 석탄 연소 (Coal-fired boiler Composition) 오염원 16.9 % (3.11 ㎍/㎥) 금속 가공시설에서 배출 또는 석탄재 (metal facilities) 오염원 11.59 % (2.14 ㎍/㎥), 자동차 오염원 (Motor Vehicle) 10.52 % (1.94 ㎍/㎥), 기름 연소 (Residual Oil Combustion) 10.15 % (1.87 ㎍/㎥), 토양(Soil) 오염원 7.97 % (1.47 ㎍/㎥), 용광로 (Smelter) 오염원 6.4 % (1.18 ㎍/㎥), 용접 작업장 오염원 4.77 % (0.88 ㎍/㎥), 산업관련 오염원 0.7 % (0.11 ㎍/㎥) 순으로 조사되었다. CPF plot을 이용하여 오염원 위치를 확인한 결과, 대기오염배출사업장 이 밀집된 곳과 고속도로가 위치한 곳에 알맞게 오염원의 위치가 확인되었다.
이러한 다변량 통계 분석결과와 PMF 모델에서의 공통적으로 추정된 오염원인 토양 오염원, 2차 분진 오염원, 금속 가공시설 배출 오염원, 용접 작업장 오염원, 석탄 연소 오염원에 대해서는 특히 적극적인 규제가 필요할 것으로 사료된다. 또한 대표적인 인위적 오염원인 자동차 오염원에 대한 기여율도 비교적 높게 나왔기 때문에 이에 대해서도 우선적으로 효율적인 제어 및 관리 대책이 필요할 것으로 판단된다.
정성적으로 오염원을 유추할 수 있는 다변량 통계분석과 정량적으로 오염원을 규명하고 기여도 평가할 수 있는 PMF 모델의 장점을 함께 활용한다면 오염원 분류표가 마련되어 있지 않은 우리나라에서 더욱 효율적으로 대기질을 관리할 수 있으며 더 나아가 기후변화에 대응하기 위한 정책적 측면에서도 귀중한 기초자료로 활용될 수 있다.

Recently, climate change had been a serious issue globally due to its effects on the environment and human health as well. climate change and particulate matter (PM) concentration are correlated, and the two relationships can find a cause in the same context. In response, Factors such as particulate matter could contribute to climate change and therefore efforts to reduce the concentration of particulate matter can be widely used as a countermeasure against climate change. Therefore, in order to manage with severe climate change internationally, this study determined that PM2.5, which is correlated with this, should be efficiently managed and regulated. However, in order to efficiently manage PM2.5, where chemical composition, physical and chemical properties vary depending on temporal and spatial characteristics, the study was conducted because various statistical analyses and receptor models must be preceded.
So in the study, PM2.5 was measured using PMS-104 equipment from 22 April 2020 to 03 July 2020 at two stations located in Bucheon city, Gyeonggi. The analyzed chemical components were also analyzed and statistically interpreted through correlation analysis and principal component analysis (PCA), which qualitatively inferred the source of contamination. Furthermore, the data was quantitatively identifying its source of contamination of PM2.5 and estimate the contribution of each pollutant using the Positive Matrix Factorization (PMF) model.
The trend of PM2.5 concentrations collected during the study period in this area was determined and the concentration range was 3.78 to 60.73 ㎍/㎥ and the average concentration of PM2.5 at both stations was 21.37 ㎍/㎥. During the study period, it was shown that the days when the air environment standards were exceeded accounted for about 9.5% of the total samples. and the entire PM2.5 samples collected from the two stations were performed ion, carbon, and inorganic element analysis. Ion components were found to be about 30.3% of the total mass. Among many ionic components, the secondary aerosol sources NO3-, NH4+, and SO42- account for about 81.1% of the total measured ionic components. Carbon components were found to be approximately 41.3% of the total mass, followed by OC (86.11%) > EC (13.89%). Inorganic element components were shown at about 11.7% of total mass. Among the many inorganic components, S, SiO, Al, and Fe accounted for about 84.9% of the total analyzed inorganic elements.
Multivariate statistical analysis was conducted to qualitatively infer pollutants from the chemical components distributed within PM2.5. First, the correlation analysis between the chemical components of PM2.5 showed that the elements Al, Ti, Mg, K, Ca, Ba, and Fe were highly correlated with each other. Also, As and Pb, which are inferred from metal facilities showed a very strong correlation. In addition, Cl, NH4+, NO3- and Ca2+, which are inferred as sources of combustion, showed high correlation. NH4+, a leading secondary aerosol source, was found to be strongly correlated with S, SO42- and NO3 based on secondary aerosol. Second, the results of conducting PCA analysis based on chemical component resulted in good results with a cumulative
contribution rate of 81.92% among the total variance. The main pollution source derived were described as 9 main components, including ‘Soil or road ash source’, ‘Secondary aerosol source’, ‘Metal facility source or Coal fly ash source’, ‘Sea salt source’ and ‘Welding field source’.
PMF modeling was performed to identify the main pollutant sources of PM2.5 existing in this research area and to quantitatively estimate the contribution of each pollutant to the air quality of the research area. After selecting the optimal variables through the process of several complicated steps, modeling was conducted and
determined the optimal number of pollutants for PM2.5 in this research area was 9. The reliability analysis of the results of the PMF model showed that the coefficient of determination (R2) was 0.87. The results for 9 pollutant sources in the PMF model, Secondary aerosol source’ 31.09% (5.73 ㎍/㎥), ‘Coal-fired boiler source’ 16.9% (3.11 ㎍/㎥), ‘Metal facilities or Coal fly ash source’ 11.59% (2.14 ㎍/㎥), ‘Motor Vehicle source’ 10.52% (1.94 ㎍/㎥), ‘Residual Oil Combustion source’ 10.15% (1.87 ㎍/㎥), ‘Soil source’ 7.97% (1.47 ㎍/㎥), ‘Smelter source’ 6.4% (1.18 ㎍/㎥), ‘Welding field source’ 4.77% (0.88 ㎍/㎥), ‘Industrial source’ 0.7% (0.11 ㎍/㎥). and In order to identify the location of pollution sources, a CPF (Conditional Probability Function) was used. The CPF plots demonstrated that the location of pollution source are in the heavy dense area such as industrial plants and highways, and it coincides with the actual location of pollution source in Bucheon city.
Commonly estimated sources in multivariate statistical analysis and PMF model results are ‘Soil source’, ‘Secondary aerosol source’, ‘Metal facilities or Coal fly ash source’, ‘Welding field source’, ‘Coal-fired boiler source’ and ‘Industrial source’. Therefore, active regulation of them is considered necessary in this study. In addition, the contribution to Motor Vehicle source, a representative artificial pollutant, has been relatively high. So these are also expected to require efficient control and management first.
Using the advantages of a multivariate statistical analysis that can qualitatively infer pollutants and a PMF model that can quantitatively identify sources of contamination and contributions, it can be more efficient in managing air quality in Korea without pollutant source profiles and further serve as valuable basic data in
terms of policies to cope with climate change.

목차

I. 서 론 1
1.1 연구 배경 및 목적 1
1.2 연구 내용 및 범위 6
Ⅱ. 이론적 배경 8
2.1 미세먼지의 개요 8
2.1.1 미세먼지의 발생원 및 구성성분 10
2.1.2 미세먼지의 입경 별 화학적 특성 및 영향 15
2.2 다변량 통계 분석 20
2.2.1 상관분석(Correlation Analysis) 20
2.2.2 주성분 분석(Principal Component Analysis; PCA) 21
2.3 수용방법론(Receptor method) 24
2.4 PMF (Positive Matrix Factorization) Model 30
2.5 CPF (Conditional Probability Function) Model 34
Ⅲ. 실험 및 연구 방법 36
3.1 연구지역 및 연구 기간 36
3.1.1 연구지역 현황 및 기상 현황 36
3.1.2 연구 기간 및 시료 채취 지점 43
3.2 시료 채취 방법 44
3.3 시료 분석 방법 48
3.3.1 필터의 전처리 48
3.3.2 중량 분석 49
3.3.3 이온 성분 분석 50
3.3.4 탄소 성분 분석 54
3.3.5 무기원소 분석 57
3.3.6 분석 정확도 평가 60
3.4 다변량 통계 분석 61
3.4.1 상관분석 61
3.4.2 주성분(PCA) 분석 62
3.5 PMF Modeling 63
3.5.1 PMF Modeling 입력자료 구축 63
3.5.2 PMF Modeling 과정 68
Ⅳ. 결과 및 고찰 73
4.1 연구지역의 기후변화 분석 73
4.2 PM2.5의 농도 경향 77
4.3 PM2.5의 화학성분 특성 80
4.3.1 PM2.5 중 이온 성분의 농도 분포 81
4.3.2 PM2.5 중 탄소 성분의 농도 분포 84
4.3.3 PM2.5 중 무기원소의 농도 분포 86
4.4 PM2.5 중 화학적 성분의 다변량 통계 분석 결과 89
4.4.1 원소성분의 상관분석 89
4.4.2 원소성분의 주성분 분석 94
4.5 PMF Modeling 결과 97
4.5.1 PM2.5에 대한 오염원 분류 및 확인 97
4.5.2 PM2.5에 대한 오염원 정량적 기여도 평가 104
4.5.3 CPF를 이용한 오염원 위치 확인 112
4.5.4 PMF Modeling 신뢰도 평가 115
Ⅴ. 결 론 116
Ⅵ. 참고문헌 120

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