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논문 기본 정보

자료유형
학위논문
저자정보

차승환 (강원대학교, 강원대학교 대학원)

지도교수
한영지
발행연도
2021
저작권
강원대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수9

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

초록· 키워드

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대기 수은은 가스상으로 존재 가능한 유일한 중금속으로 인체 내 신경계통에 악영향을 미친다. 대기로 배출된 수은은 침적 후 생태계에 영향을 미치며, 특히 수체로 유입된 수은은 혐기성 박테리아에 의해 독성이 높은 메틸수은으로 변환하여 먹이사슬에 따라 고농도로 농축된다. 일반적으로 인간은 어류를 섭취함으로써 수은에 노출된다.
대기 수은은 대부분 무기상태로 존재하며 산화상태에 따라 크게 3가지, 즉 GEM (gaseous element mercury), GOM(gaseous oxidized mercury) 및 PBM(particulate-bound mercury)으로 구분된다. GOM 및 PBM의 농도 및 건식침적속도는 시공간별 변동성이 매우 크기 때문에, 실시간으로 농도를 파악하여 지역적 특성에 따른 규제를 실시하는 것이 중요하다. 국내 연구에서는 수동적인 방법으로 12시간 또는 24시간 간격의 대기 수은 종의 농도를 측정한 바 있으나, 시간적 변이가 큰 대기 수은 종에 대해서는 낮은 시간해상도에 따른 한계점이 존재한다. 따라서 이번 연구의 목적은 현장측정 장비(Tekran speciation system)를 이용하여 시간적 변이가 큰 대기 수은 종의 특성을 파악하고, 이를 바탕으로 수은의 위해도와 직결되는 대기 수은의 건식침적 flux를 추정하는 것이다.
본 연구에서 GEM의 농도는 2019년 6월부터 2020년 12월까지 측정되었으며, GOM 및 PBM의 농도는 2019년 11월부터 2020년 12월까지 측정되었다. GEM은 Tekran 2537X 기기에 의해 5분 간격으로 측정되었으며 GOM 및 PBM은 각각 Model 1130 및 Model 1135에 각각 2시간 채취 후 1시간동안 분석되어 3시간 간격으로 측정되었다. 측정기간 동안의 GEM, PBM, GOM의 평균 농도는 각각 2.5 ± 0.8 ng m-3, 13.1 ± 9.0 pg m-3, 6.2 ± 6.2 pg m-3으로 나타났다. GEM은 대기희석작용이 감소함에 따라 농도가 증가하여 늦은 오후부터 이른 아침까지 높은 농도를 나타내었고, GOM은 낮은 상대습도와 높은 오존의 농도를 보이는 오후시간대에 고농도를 나타내었다. 측정기간 중 상위 10%의 농도가 12시간 이상 지속된 경우를 고농도이벤트로 규정하였으며, 이 경우 대부분 남서기류에서 고농도의 대기 수은이 유입된 것을 확인하였다. 역궤적 기반 수용모델인 potential source contribution function (PSCF) 결과 중국 랴오닝성 부근이 잠재적 배출원으로 파악되었다. 대기 수은 중 GOM 및 PBM은 강우에 의해 유의하게 농도가 감소되는 것을 확인하였으며 강우강도 및 강우량이 증가할수록 농도가 크게 감소하는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 3층 저항모델을 사용하여 계산한 건식침적속도와 Tekran speciation system으로 측정한 수은 농도를 이용하여 GOM과 PBM의 토지이용도(land use category: LUC)별 건식침적 flux를 추정하였다. 연구기간동안 대기 농도는 GOM이 PBM보다 낮게 측정되었지만 산정된 건식침적속도는 GOM이 PBM에 비해 높게 계산되어, 최종적으로 추정된 건식침적 flux는 GOM이 PBM에 비해 높게 나타났다. LUC에 따라 추정된 GOM의 건식침적 flux는 도시(424.1 ± 250.0 pg m-2 h-1) > 물표면(370.2 ± 235.1 pg m-2 h-1) > 혼합림(109.5 ± 84.0 pg m-2 h-1) > 농지(99.6 ± 80.3 pg m-2 h-1) 순으로 파악되었으며, 도시 및 물표면에서는 식생에서의 저항이 존재하지 않아 건식침적속도가 높게 산정되었다. PBM의 건식침적 flux는 LUC 및 입경에 따라 다른 특징을 보였다. PBM은 미세입자(PM2.5)에서 높은 농도를 보였으나 건식침적속도는 조대입자(PM2.5-14)에서 높게 산정되었다. 최종적으로 조대입자와 미세입자의 건식침적 flux는 유사한 값을 나타내어, 미세입자 뿐만 아니라 조대 입자 범위에서의 PBM 농도 측정도 중요하다는 것을 시사한다. LUC에 따라 추정된 PBM의 건식 침적 flux는 물표면(83.7 ± 74.6 pg m-2 h-1) > 농지(61.5 ± 55.8 pg m-2 h-1) > 혼합림(57.9 ± 50.2 pg m-2 h-1) > 도시(54.9 ± 49.1 pg m-2 h-1) 순으로 추정되었다. 춘천시 전체 면적에 침적되는 GOM과 PBM의 양은 1,667.3 g yr-1 으로 나타났으며 춘천시 토지는 대부분 산림으로 이루어져 있어 혼합림에 침적되는 수은의 양이 가장 많은 것으로 산정되었다. 이번 연구를 통해 산정된 GOM과 PBM의 건식침적속도는 향후 다양한 지역에서 측정된 대기 중 GOM 및 PBM의 농도와 결합하여 건식침적량의 공간분포를 제시할 수 있으며, 더 나아가 지역 간 수은 위해도 평가 및 대기와 수체간 상관성분석에 대한 연구로 진행될 수 있을 것으로 기대된다.

목차

목 차
I. 서론 1
1. 수은의 물리?화학적 특성 1
2. 수은의 주요 배출원 2
3. 수은의 변형 및 환경매체 간 이동 3
4. 수은의 연구현황 4
4.1. 국외 연구현황 4
4.2. 국내 연구현황 5
5. 연구목적 및 필요성 7
II. 연구방법 9
1. 시료채취 장소 및 채취기간 9
2. 시료 채취 방법 10
3. 건식 침적 flux 추정 12
3.1. GOM의 건식침적속도 산정 12
3.2. PBM의 입경별 농도 및 건식침적속도 산정 14
3.3. 춘천시에 침적된 수은의 질량 산정 16
4. HYSPLIT 모델을 활용한 배출원 분석 17
4.1. 역궤적 분석(back trajectory analysis) 17
4.2. PBL(planetary boundary layer) 17
4.3. PSCF 분석(potential source contribution function) 17
5. 대기오염물질 자료 수집 및 통계분석 19
6. QA/QC 20
III. 결과 및 토의 23
1. 대기 중 수은의 시간에 따른 농도특성 23
1.1. 연구기간동안의 대기 수은 농도 23
1.2. 월평균 및 계절적 변화 28
1.3. 대기 수은 종의 일변화 33
2. 특정 이벤트에 따른 대기 수은농도의 변화 39
2.1. 강수에 의한 수은 농도변화 39
2.2. 대기 수은 종의 고농도 이벤트 43
2.3. GEM 43
2.4. PBM 44
2.5. GOM 44
2.5. PSCF 50
3. 대기 중 수은의 건식침적 flux 파악 53
3.1. GOM 및 PBM의 건식침적속도 57
3.2. GOM 및 PBM의 건식침적 flux 63
3.3. 측정기간동안 침적된 수은의 질량(amount) 73
IV. 결론 76
□ 참고문헌 78
□ Abstract 91
List of Table
Table 1. Mercury concentrations reported in previous studies 4
Table 2. Air pollutant emission facility in Chuncheon (reported in as of 2018) 9
Table 3. Size-segregated PBM concentration percentage from 0 to 14 μm in previous study (Kim, 2017) 15
Table 4. Land use categories classified in this study. 16
Table 5. Standard Operating Procedures in various countries for atmospheric mercury concentration measurement using Tekran speciation system 21
Table 6. Concentrations of atmospheric mercury species in South Korea reported in other studies 25
Table 7. Averaged seasonal concentrations of atmospheric mercury species 29
Table 8. Averaged GEM concentration for each cluster during June and July in 2019 and in 2020 32
Table 9. Factor analysis results 38
Table 10. Averaged concentrations of the three Hg species and representive air pollutants for each cluster of GEM, GOM, and PBM high concentration event 49
Table 11. Pearson correlation coefficients between dry deposition flux, concentration, and deposition velocity for PBM by land use category (LUC) 54
Table 12. Pearson correlation coefficient between dry deposition flux, concentration, and deposition velocity for GOM by LUC 54
Table 13. Dry deposition flux of GOM and PBM in previous studies 56
Table 14. Dry deposition velocity by particle size in the urban during the measurement period 59
Table 15. Dry deposition velocity by particle size in mixed farm during the measurement period 60
Table 16. Dry deposition velocity by particle size on the water surface during the measurement period 61
Table 17. Dry deposition velocity by grain size in mixed forest during the measurement period 62
Table 18. Monthly averaged and seasonally averaged dry deposition velocity and dry deposition flux for GOM 65
Table 19. PBM Dry deposition flux by particle size in urban during the measurement period 69
Table 20. PBM dry deposition flux by particle size in mixed farm during the measurement period 70
Table 21. PBM Dry deposition flux by particle size in water surface during the measurement period 71
Table 22. PBM dry deposition flux by particle size in mixed forest surface during the measurement period 72
Table 23. GOM deposited amount for each LUC in Chuncheon, South Korea 74
Table 24. PBM deposited amount for each LUC in Chuncheon, South Korea 75
List of Figures
Fig. 1. Location of the sampling site. 9
Fig. 2. Schematic diagram of the Tekran speciation system(source : Laurier et al., 2004). 11
Fig. 3. Concentrations of hourly GEM (top panel), bihourly GOM (middle panel), and bihourly PBM (bottom panel) during the whole sampling period. 26
Fig. 4. Concentration distribution of atmospheric mercury species during the measurement period(top-GEM, middle-GOM, bottom-PBM). 27
Fig. 5. Box-plot of monthly GEM concentration. Solid red line indicates the arithmetic mean. 30
Fig. 6. Box-plots of monthly PBM (upper panel) and monthly GOM (lower panel) concentration. 31
Fig. 7. Mean back-trajectories of each cluster during June and July in 2019(left) and 2020(right). 32
Fig. 8. Diel variations of GEM (top), GOM (middle), and PBM (bottom) for each season. 35
Fig. 9. Diel variations of O3 (top), atmospheric relative humidity (middle), and wind speed (bottom) for each season. 36
Fig. 10. The variation in atmospheric Hg (GEM, PBM, and GOM) and ventilation coefficient. 37
Fig. 11. Average decrease rate according to rainfall event. 41
Fig. 12. Concentration reduction rate as a function of rainfall intensity. 41
Fig. 13. Concentration reduction rate as a function of precipitation depth. 42
Fig. 14. Concentration ratio before and after rain event as a function of precipitation depth. 42
Fig. 15. Back-trajectory cluster analysis for GEM high concentration event. 46
Fig. 16. Back-trajectory cluster analysis for PBM high concentration event. 47
Fig. 17. Back-trajectory cluster analysis for GOM high concentration event. 48
Fig. 18. PSCF results for the top 25% GEM (upper) and for the top 25% GOM (lower) concentrations. 51
Fig. 19. PSCF result for the top 25% PBM concentration. 52
Fig. 20. GOM concentration (top panel), dry deposition velocity (Vd) (the second panel from above), the dry deposition flux calculated using daily averaged concentration and daily averaged Vd (the third panel from above), and the dry deposition flux calculated using hourly concentration and hourly Vd (bottom panel). 55
Fig. 21. Dry deposition velocity (line graph) according to LUC for each particle size and size-segregated PBM concentration(bar graph). 58
Fig. 22. Dry deposition flux of GOM during the measurement period. 64
Fig. 23. Dry deposition flux by PBM size according to LUC. 67
Fig. 24. Dry deposition flux of PBM during the measurement period. 68
Fig. 25. Contribution rate of each LUC to total deposited amount of GOM (left) and PBM (right) in Chuncheon, South Korea. 73

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