본 논문에서는 고품위 결정성을 갖는 III-질화물 양자점 (quantum dot, QD) 및 나노와이어 (nanowire, NW) 성장과 육방정 질화 붕소 (hexagonal boron nitride, hBN)를 열전달 매질로 사용하여 InGaN/GaN 양자우물 (quantum well, QW) 발광다이오드 (light- emitting diode, LED)의 방열 특성을 개선시킨 연구결과를 보고한다. GaN (InN) QD 또는 NW는 분자선증착기 (molecular-beam epitaxy)를 이용하여 SiN/Si(111) 기판에 신개념 성장법을 이용하여 성장되었다. GaN (InN) QD 및 NW의 초기 핵 생성 제어를 위해 갈륨 (gallium, Ga) 또는 인듐 (indium, In) droplet을 사용하였다. 전계-방출 주사전자현미경 (FE-SEM) 이미지에서 GaN (InN) QD가 휘어진 SiN/Si(111) 기판의 표면상에 구형으로 형성된 것을 확인하였다. 이 결과는 GaAs 또는 InP 기판에 성장한 In(Ga)As QD의 구조적 특성과 상당히 다르다. 또한 이전에 보고된 III-V족 화합물반도체 QD의 모양을 고려할 때, 본 연구에서 얻은 QD는 이상적인 0-차원 양자 구조의 형상에 매우 가깝다. 투과전자현미경 (TEM) 이미지에서 구형 형상의 대칭적인 GaN 또는 InN QD가 형성 된 것을 확인하였으며, 이는 FE-SEM 이미지 결과와 잘 일치한다. 이러한 결과는 다른 III-V족 화합물반도체 QD와 비교하여 droplet을 이용한 핵 생성 제어와 GaN 또는 InN와 SiN/Si(111) 기판 사이의 격자 불일치로 인한 성장거동의 변조에 의한 것으로 설명할 수 있다. GaN 또는 InN NW도 QD 성장법과 비슷하게 Ga 또는 In droplet을 형성하여 고품위 결정성을 갖는 구조를 성립하였다. FE-SEM 이미지에서 GaN 또는 InN NW가 Wurzite (WZ) 구조에 해당하는 육각형 구조가 관찰되었다. GaN 및 InN NW의 x-선 회절 (X-ray diffraction, XRD) 곡선에서 WZ 구조에 상응하는 GaN(0002) 또는 In(0002)의 강한 피크가 관찰되었으며, 이는 WZ 구조를 갖는 고품위 결정성의 NW가 형성되었음을 나타낸다. 사파이어 기판 위에 제작된 III-질화물 기반 LED는 각각의 박막 과 기판의 낮은 열전도율 (thermal conductivity, TC)로 인해 낮은 방열 특성을 갖는다. 본 논문에서는 hBN을 열전달 매질로 사용하여 InGaN/GaN-QW 초록 LED (GLG-MhBN)의 방열 특성을 개선하였다. InGaN/GaN -QW LED의 후면에 11 nm 두께를 갖는 hBN을 전사하고 유리 기판에 패키지하여 방열특성을 분석하였다. 비교를 위해 hBN이 부착되지 않은 LED를 기준시료 (GLG-Ref)로 제작하였다. 전류 주입 후, 시간에 따른 LED의 온도 분포를 측정하여 LED 칩 내부에서 발생한 열의 전달 특성을 분석하였다. 두 LED 칩 모두 최고온도는 LED 표면의 최외각 n형-전극에서 관찰되었고, 최저온도는 p형-전극 사이에서 관찰되었다. GLG-MhBN은 6초 후 최고온도 (136.1 °C)에 도달한 반면 GLG-Ref는 11초 후 도달하였다. 전류 주입 차단 후, GLG-MhBN LED의 경우 37.5 °C 로 냉각되는데 35초가 소요된 반면, hBN이 없는 GLG-Ref LED는 265초가 소요 되었다. 이러한 결과로부터 hBN이 LED 내부에서 열전달 및 방열 특성을 크게 향상시킨 것을 확인할 수 있다. LED를 구성하고 있는 박막의 두께와 TC를 고려하여 칩 내부에서 공간적인 열전달 및 분포특성을 시뮬레이션을 이용하여 이론적으로 분석하였으며, 이는 실험 결과와 잘 일치하였다. 또한 구리 (Copper, Cu) 방열판을 포함하는 상용화된 InGaN/GaN-QW 청색 LED 패키지의 방열 특성을 hBN을 이용하여 개선하였다. 구체적으로 청색 LED 후면에 10 (BLCu1), 20 (BLCu2), 40 nm (BLCu3) 두께의 hBN을 전사하고 Cu 방열판에 패키지하여 열전달 및 방열특성을 개선하였다. 기준시료로 hBN이 부착되지 않은 LED (BLCu-Ref)를 제작하고 특성을 비교 분석하였다. 적외선 열화상 (infra-red thermo-graphic, IRTG) 카메라를 이용하여 100 mA의 전류 주입 후 LED 표면에서 시간에 따른 최고온도와 최저온도를 측정하였다. IRTG 이미지로부터 구한 열 온도에서 BLCu1, BLCu2, 및 BLCu3의 최고온도가 5초에서 각각 29.52, 28.82, 28.71 °C로 측정되었다. hBN이 부착된 LED의 최고온도는 BLCu-Ref의 온도 (37.15°C)보다 상대적으로 낮았다. 가장 높은 온도는 LED의 가장자리 n형-전극에서 관찰된다. 이 결과는 hBN의 높은 열전도에 의해 LED의 열이 수평방향으로 빠르게 전달되어 방열 특성이 개선됨을 의미한다. 청색 LED 패키지 내부의 열전달 및 분포 특성을 깊이있게 이해하기 위해 이론적 시뮬레이션을 진행하였다. 시뮬레이션은 LED를 구성하고 있는 박막 층의 열 저항, 열 경계저항, 접합 온도, 열전도도 및 두께를 고려하였다. 유한요소법(finite element method)을 사용하여 수행한 3차원 시뮬레이션 이미지에서 LED의 열전달 및 온도 분포는 실험결과와 매우 잘 일치하였다.
This thesis reports the formation of high-crystalline III-nitride quantum structures including dots (QDs) and nanowires (NWs), and the improvement in heat-dissipation characteristics of InGaN/GaN quantum-well (QW) light-emitting-diodes (LEDs) using hexagonal boron nitride (hBN) as a heat-transfer medium. GaN (InN) QDs or NWs were grown on SiN/Si(111) using a new growth method, group-III pre-deposition, by a molecular-beam epitaxy. GaN (InN) QDs or NWs were formed by modulating initial growth behavior via gallium (Ga) or indium (In) droplets functioning as nucleation sites. Field-emission scanning-electron-microscope (FE-SEM) images show that GaN or InN QDs were formed on curved SiN/Si(111) instead of on a flat surface similar to balls on a latex mattress. This is considerably different from the structural properties of In(Ga)As QDs grown on GaAs or InP. In addition, considering the shape of the other III-V semiconductor QDs, the QDs in this study are very close to the ideal shape of zero-dimensional quantum structures. Transmission-electron-microscope (TEM) images show the formation of symmetric GaN or InN QDs with a round shape, agreeing well with the FE-SEM results. Compared to other III-V semiconductor QDs, the unique structural properties of Si-based GaN or InN QDs are strongly related to the modulation in the initial nucleation characteristics due to the presence of droplets, the degree of lattice mismatch between GaN or InN and SiN/Si(111), and the melt-back etching phenomenon. Similar to the process for the formation of GaN or InN QDs, the Ga or In droplets were used as initial nucleation sites for the growth of GaN or InN NWs. The hexagonal-shaped top surfaces and facets were observed from the FE-SEM images of GaN or InN NWs, indicating that the NWs have the wurtzite (WZ) crystal structure. Strong peaks of GaN(0002) or InN(0002) corresponding to WZ structures were also observed from double-crystal x-ray diffraction rocking curves of the NW samples, indicating to the formation of high-crystalline NWs. III-nitride LEDs fabricated on sapphire substrates typically suffer from insufficient heat dissipation, largely due to the low thermal conductivities (TCs) of their epitaxial layers and substrates. We significantly improved the heat-dissipation characteristics of an InGaN/GaN-QW LED by using hBN as a heat transfer medium. Multiple-layer hBN with an average thickness of 11 nm was attached to the back of an InGaN/GaN-QW green LED (GLG-MhBN). As a reference, a LED without the hBN (GLG-Ref) was also prepared. After injecting current, heat-transfer characteristics inside the LEDs were analyzed by measuring temperature distribution as function of time. For both LED chips, the maximum temperature was measured on the edge n-type electrode brightly shining fabricated on an n-type GaN cladding layer, and the minimum temperature was measured at the relatively dark-contrast top surface between the p-type electrodes. The temperatures on the surfaces of the LEDs were estimated by an infra-red thermo-graphic (IRTG) camera. The GLG-MhBN took 6 s to reach its maximum temperature (136.1 oC), while the GLG-Ref took considerably longer, specifically 11 s. After being switched off, the GLG-MhBN took 35 s to cool down to 37.5 oC, and the GLG-Ref took much longer, specifically 265 s. These results confirmed the considerable contribution of the attached hBN to the transfer and dissipation of heat in the LED. The spatial heat-transfer and distribution characteristics along the vertical direction of each LED were theoretically analyzed by carrying out simulations based on the TCs and thicknesses of the materials used in the chips. The simulation results agreed well with the experimental results. From this consideration, the hBN can be an effective medium to improve the heat-transfer and dissipation for the III-nitride LEDs. Furthermore, we improved the heat-dissipation characteristics of commercially-available InGaN/GaN-QW blue LEDs, packaged on a Cu heat-sink, by using hBN. The multiple-layer hBN with the thickness of 10 (BLCu1), 20 (BLCu2), and 40 nm (BLCu3) was transferred to the back of the blue LED chips. And then, the LEDs were packaged on a Cu heat-sink to analyze the heat-transfer properties. As a reference, the LED without hBN was also fabricated (BLCu-Ref). The maximum and minimum temperature depending on time were measured on the LED surfaces by an IRTG camera after injecting a current of 100 mA. The maximum temperature for the BLCu1, BLCu2, and BLCu3 reached 29.52, 28.82, and 28.71 °C in 5 s, respectively, which were estimated at the color images measured by an IRTG. The maximum temperatures of the LEDs with hBN are relatively lower than that (37.15 °C) of the BLCu-Ref. The maximum temperatures of blue the LEDs on the surface measured at the edge corresponding to the n-type electrode. This result indicates rapid thermal transfer in the horizontal direction due to the effect of hBN with a high TC. To attain a more detailed understanding on the thermal-distribution characteristics inside the LEDs, theoretical simulations were carried out. The simulations were based on the thermal resistance, thermal boundary resistance, junction temperature, and TCs and thickness of epitaxial layers. We specifically used the finite element method (FEM) to carry out three-dimensional simulations on the heat-transfer and temperature distribution profiles of the LEDs.
Chapter 1. Introduction 11.1 Growth of high-crystalline III-nitride quantum structures 11.2 Improvement in heat-dissipation characteristics of light-emitting diodes (LEDs) using hexagonal boron nitride (hBN) 7References 13Chapter 2. Theoretical Backgrounds 182.1. Density of states for quantum structures 182.2. Quantum-confined effect 202.3. Growth methods for quantum structures 252.4. Mechanisms of heat-transfer in the LED structure 27References 31Chapter 3. Experimental Details 323.1. Plasma-assisted molecular-beam epitaxy (PA-MBE) 323.2. Metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) 343.3. Growth method for GaN or InN quantum structures 363.4. Fabrication of InGaN/GaN-QW LEDs 39References 41Chapter 4. Results and Discussion 424.1 Growth of high-crystalline III-nitride quantum structures 424.1.1 Research motivation and sample growth 424.1.2 Formation of GaN or InN quantum dots (QDs) 444.1.3 Formation of GaN or InN nanowires (NWs) 614.2 Improvement in heat-dissipation characteristics of LEDs using hBN 694.2.1 Research motivation and fabrication of InGaN/GaN-QW LEDs 694.2.2 Transfer process of hBN onto InGaN/GaN-QW LEDs 724.2.3 Evaluation on the possibility for the use of hBN as a heat-transfer medium for III-nitride-based LEDs 744.2.4 Improvement in heat-dissipation characteristics of commercially available InGaN/GaN-QW LEDs using hBN as a heat transfer medium 93References 110Chapter 5. Conclusions 119Abstract (Korean) 122