2원 마그네트론 스퍼터링법에 의해 증착한 비정질 ITO:Zn 박막의 열전 특성 :The Thermoelectric Properties of Zn doped Amorphous ITO Thin Films Deposited by Magnetron Co-sputtering

이호윤

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자료유형: 학위논문

저자정보: 이호윤 (부산대학교, 부산대학교 대학원)

지도교수: 송풍근

발행연도: 2020

저작권: 부산대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수10

이 논문의 연구 히스토리 (6)

2020

2원 마그네트론 스퍼터링법에 의해 증착한 비정질 ITO:Zn 박막의 열전 특성

이호윤 재료공학과 2020.01 학위논문

2019

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TCO 박막의 열전재료 응용을 위한 ITO:Zn 박막의 제조 및 열전특성 평가

이호윤 , 김서한 , 윤장희 외 2명 한국표면공학회 학술발표회 초록집 2019.05 학술대회자료

이원 동시 마그네트론 스퍼터링법으로 증착한 Zn doped ITO 박막의 열전 특성

이호윤 , 김서한 , 윤장희 외 2명 한국표면공학회 학술발표회 초록집 2019.05 학술대회자료

2018

이원 동시 마그네트론 스퍼터링법으로 제조한 비정질 ITZO 박막의 열전 특성

이호윤 , 김서한 , 송풍근 한국표면공학회 학술발표회 초록집 2018.11 학술대회자료

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ITO 타겟과 ZnO타겟을 각각 장착한 DC 및 RF 2원 동시 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 ITO:Zn박막을 제조하였고, 미세구조에 따른 열전 특성을 측정하였다. ITO 박막 내의 zinc 첨가량을 제어하여 비정질 ITO:Zn 박막을 제조할 수 있었다. 가장 낮은 비저항 (5.668×10^(-4) Ω?cm) 은 zinc 0.44at%샘플에서 얻어졌으며 박막의 캐리어 밀도는 zinc함량이 증가함에 따라 산소공공의 감소로 인해 감소하는 경향을 보였다. 가장 높은 Seebeck 계수는 zinc 15.33at%의 박막에서 얻었으며 이는 Seebeck 계수 (64.91 μV/K) 가 캐리어 밀도와 반비례 관계에 있기 때문이다. 따라서 가장 높은 파워 팩터 또한 zinc 15.33at%에서 얻을 수 있었다. 박막의 열전도도 측정은 어렵기 때문에 파워 팩터를 이용하여 열전 성능을 평가한 논문들이 많다. 본 연구에서는 TDTR (Time-Domain Thermo Reflectance) 방법으로 열전도도를 측정하였으며, 이로부터 얻은 열전 성능 지수 (Thermoelectric figure of merit, ZT) 를 통하여 보다 더 정확한 열전 성능을 평가하고자 하였다. a-ITO:Zn의 가장 높은 ZT (0.0627) 는 zinc 18.26 at%의 샘플에서 얻었으며 c-ITO 박막의 ZT (0.0252) 보다 약 2.5배 높은 것을 확인하였다. 이는 zinc 18.26 at%에서 낮은 캐리어 밀도와 가장 낮은 열전도도를 얻었기 때문인 것으로 판단된다. 모든 박막은 가시광 영역의 550nm에서 85%이상의 높은 투과도를 가지고 있음을 확인하였다. 또한 비정질 구조에서는 격자에 의한 진동이 없어 열전도도가 감소할 것으로 예상하였으나 다시 증가하는 영역이 있음을 발견하였다. 이에 대한 고찰로 2가지 원인을 예상해보았고 XPS분석과 FT-IR분석한 결과를 보았을 때, ?OH기와 phonon의 coupling에 의한 진동보다는 localized region에 의한 진동이 원인일 것으로 생각하였다. 이와 같은 열전 특성들을 종합하였을 때 비정질 ITO:Zn 박막은 투명 디스플레이 소자용 열전 재료로서 응용될 수 있는 가능성을 가지고 있다고 판단된다.

The thermoelectric (TE) properties of thin films were highly depends on microstructure. Therefore, we estimated the TE properties of In?Sn?O (ITO) thin films in relation to microstructure with various zinc concentrations using magnetron co-sputtering system. It was found that the zinc concentration in the thin films increased proportionally as increasing ZnO RF power through XPS analysis. The XRD patterns showed that the zinc doped ITO (ITO:Zn) thin films were armorphized as increasing zinc contents. The ITO: Zn films have high transmittance in the visible wavelength (>85%, @550 nm). The lowest resistivity (5.668×10^(-4) Ω?cm) was obtain at Zn 0.44at%. The carrier density(n) of thin films decreased as increasing zinc contents; attributed to decrease of the oxygen vacancies in films. The highest seebeck coefficient (64.91 μV/K) was obtained at In?Sn?O with Zn 15.33 at%, since seebeck coefficient (S) is inversely proportional to n. Therefore, the highest power factor (PF, 234.03 μWK^(-2)m^(-1)) was obtained at zinc 15.33 at%. There are a lots of reports for TE performance of the thin films evaluated by power factor, since it is difficult to measure the thermal conductivity of thin films. In this study, we measured the thermal conductivity (κ) using TDTR (Time-Domain Thermo Reflectance) method to evaluate more accurate TE performance. The highest ZT value 0.0627 was obtained at the thin film that contains zinc 18.26 at% due to low carrier density and the lowest κ (1.085 Wm-1K-1). This highest ZT value of a-ITO:Zn thin film (0.0627) is approximately 2.5 times higher than that of the c-ITO thin film (0.0252). The total κ (κtot) decreased with increasing zinc concentration in the thin films. However, the ITO: Zn thin films showed specific trends that the lattice conductivity (κl) was increased as a function of zinc concentration. These results can be attributed to two reasons: 1. metal hydroxyl formation due to low bond enthalpy between zinc and oxygen. 2. lattice thermal conductivity improvement due to vibration from localized region. we’ve analyzed the causes of increasing the κl in amorphous structure with large amount of zinc contents (at%) using XPS and FT-IR analysis. Hence, it is confirmed that the vibration through the localized region contribute to the increasing κl in amorphous structure rather than vibration through coupling with the hydroxyl and phonon in lattice. Based on the these thermoelectric properties, the ITO:Zn thin films are sufficient to be used as transparent conductive oxide materials with high TE performance for display devices.

Key words : Zinc doped In?Sn?O thin film; thin film thermal conductivity; transparent amorphous oxide semiconductor; magnetron co-sputtering; figure of merit (ZT)

#마그네트론 스퍼터링법 #ITO:Zn 박막 #Zinc doped In?Sn?O thin film #thin film thermal conductivity #transparent amorphous oxide semiconductor #magnetron co-sputtering #figure of merit (ZT)

Ⅰ. 서론 1
Ⅱ. 이론적 배경 7
Ⅱ-1. 열전 소자의 원리 7
Ⅱ-1-1. Seebeck effect (제백 효과) 7
Ⅱ-1-2. Peltier effect (펠티에 효과) 9
Ⅱ-1-3. Thomson effect (톰슨 효과) 10
Ⅱ-1-4. 열전 재료의 성능 평가 방법 10
Ⅱ-2. 열전 재료 12
Ⅱ-2-1. 열전 재료의 분류와 특성 12
Ⅱ-2-1-1. 형태에 따른 분류와 특성 12
Ⅱ-2-1-2. 소재에 따른 분류와 특성 13
Ⅱ-2-2. 산화물 반도체 박막의 물성 14
Ⅱ-2-2-1. 전기적 특성 16
Ⅱ-2-2-2. 광학적 특성 20
Ⅱ-2-2-3. 산화 인듐 계(In2O3) 반도체의 물성 23
Ⅱ-2-2-4. 비정질 산화물 반도체의 물성 33
Ⅱ-2-3. 박막형 열전 재료의 열전도도 측정법 34
Ⅱ-3. 스퍼터링법 35
Ⅱ-3-1. 스퍼터링의 원리 35
Ⅱ-3-1-1. 스퍼터링 기구 37
Ⅱ-3-1-2. 스퍼터링율 39
Ⅱ-3-1-3. DC 스퍼터링법 41
Ⅱ-3-1-4. RF 스퍼터링법 45
Ⅱ-3-1-5. 마그네트론 스퍼터링법 46
Ⅱ-3-1-6. 다원 동시 마그네트론 스퍼터링법 47
Ⅲ. 실험장치의 구성 및 실험방법 49
Ⅲ-1. 박막 증착 공정 49
Ⅲ-2. 박막의 특성 평가 50
Ⅲ-2-1. 박막의 두께 50
Ⅲ-2-2. 박막의 미세구조 52
Ⅲ-2-3. 전기적 특성 53
Ⅲ-2-4. 열적 특성 56
Ⅳ. 결과 및 고찰 58
Ⅳ-1. 비정질 ITO:Zn 박막의 물성 평가 58
Ⅳ-1-1. 박막의 미세구조 58
Ⅳ-1-2. 전기적 특성 62
Ⅳ-1-3. 열전 특성 64
Ⅳ-1-4. 열적 특성 69
Ⅳ-1-4-1. 격자에 의한 열전도도의 증가에 대한 원인 분석 (1) 70
Ⅳ-1-4-1-1. ITO:Zn 박막의 XPS분석 70
Ⅳ-1-4-1-2. ITO:Zn 박막의 FT-IR 분석 74
Ⅳ-2. 비정질 ITO:Ce 박막의 물성 평가 77
Ⅳ-2-1. 격자에 의한 열전도도의 증가에 대한 원인 분석 (2) 77
Ⅳ-2-1-1. ITO:Ce 박막의 미세구조 77
Ⅳ-2-1-2. ITO:Ce 박막의 전기적 특성 79
Ⅳ-2-1-3. ITO:Ce 박막의 FT-IR 분석 81
Ⅴ. 결론 83
참고문헌 85
영문 초록 90

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