레이저 광열효과를 이용한 유연성 그래핀 전극 및 집전체 개발 :Fabrication of flexible graphene electrode and current collector using laser photothermal effect

최하예린

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자료유형: 학위논문

저자정보: 최하예린 (중앙대학교, 중앙대학교 대학원)

지도교수: 인정빈

발행연도: 2020

저작권: 중앙대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2020

레이저 광열효과를 이용한 유연성 그래핀 전극 및 집전체 개발

최하예린 기계공학과 2020.01 학위논문

2018

레이저 광열을 이용한 유연성 그래핀 전극 제조

최하예린 , 슈안쩡짠 , 이승모 외 2명 한국생산제조학회 학술발표대회 논문집 2018.10 학술대회자료

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실용적이면서도 기계적으로 유연한 필름형 그래핀 전극을 개발하기 위해서는, 10 mm 이상의 두께에서도 그래핀의 우수한 성능을 유지하는 전극 제조법이 개발되어야 한다. 그러나 유연성 폴리머 기판에 상대적으로 두껍게 코팅된 그래핀 전극에 기계적 변형을 가할 경우, 그래핀 필름과 기판 간의 낮은 부착력 때문에 필름이 박리되는 문제가 발생한다. 또한, 용액 공정에 의해 제조된 그래핀 필름의 경우, 건조 과정 중 그래핀 플레이크가 서로 치밀하게 쌓이면서 단일층 그래핀에 비해 전기화학적인 성능이 크게 저하되게 된다. 특히, 이러한 그래핀 필름이 고종횡비 형상을 가질 때, 전극의 내부 저항이 증가하면서 축전용량이 더욱 감소하게 한다. 이러한 문제점들을 해결하기 위해, 본 연구에서는 레이저 광열 효과를 이용한 다양한 전극 및 집전체 개발 공정을 개발하였다. 첫 번째로, 연속발진 레이저를 사용하여 그래핀과 투명 폴리머 기판의 접합 계면에 레이저 투과 용접을 실시했다. 용접 공정을 통해 접합성이 크게 향상되었고, 용접된 샘플은 10000번의 반복 굽힘 실험에도 10% 이내의 변화율로 전기 전도도를 유지했다. 두 번째로, 나노초 펄스 레이저를 사용하여 그래핀 표면을 개조했다. 그 결과, 표면 미세 형상의 물리적 개조뿐만 아니라, 산화 및 질소 도핑에 의한 화학적 개조가 이루어진 것을 확인했다. 이렇게 제작된 전극과 반고체형 PVA-인산 전해질을 사용하여 조립된 샌드위치타입 슈퍼커패시터는 1 mA/cm2의 전류밀도에서 4.7 mF/cm2의 축전용량을 보였다. 세 번째로, 고종횡비 그래핀 전극의 내부 저항으로 인한 성능 저하를 방지하기 위해, 그리드형 금속 집전체를 그래핀 하부에 부착되도록 하였다. 먼저 그리드형 금속 집전체를 폴리머 기판 표면에 레이저 패터닝한 후, 그 위에 그래핀 필름을 코팅하고 레이저 투과 용접을 실시했다. 그 결과, 패터닝 된 고전도성 금속 집전체가 고종횡비 전극의 저항 증가를 보상함으로써 슈퍼커패시터의 성능 저하를 성공적으로 방지하였다. 추가적으로 은 그리드에 금을 도금하여 집전체의 안정성을 향상시켰고, 그래핀 전극 표면에 이산화망간을 전착하여 의사커패시터의 기능을 부여하였다. 최종적으로 이렇게 개발된 전극은 1 mA/cm2의 전류밀도에서 47.1 mF/cm2의 높은 축전용량을 보였으며 고전류밀도에서도 안정적으로 작용하였다.

To practically investigate the applicability of graphene electrodes in flexible supercapacitors, an evaluation of graphene films with thicknesses in excess of 10 mm is needed. When thick graphene film is applied to a flexible polymer substrate, it separates from the substrate under mechanical bending because of low adhesion. In addition, when the graphene film is developed from a graphene solution, graphene flakes in the solution are restacked and the supercapacitor’s performance decreases. In high aspect-ratio electrodes in particular, these restacked graphene flakes induce an the increase in the resistance of the electrode and a decrease in the capacitance. In this study, various studies on electrodes and current collectors using laser photothermal processes were investigated to solve the problems outlined above. First, the interface between the graphene and substrate was irradiated by a continuous wave laser as a method to achieve laser transmission welding. The adhesion between the graphene and substrate was significantly enhanced by this welding process. The welded samples exhibited a resistance change of less than 10% after a 10000-cycle bending test. Next, the graphene electrode was irradiated by a nanosecond pulsed laser for surface modification purposes. After irradiation, the graphene was physically and chemically modified. A solid type supercapacitor was fabricated with a PVA-H3PO4 electrolyte with the modified electrode and produced a capacitance of 4.7 mF/cm2 at the current density of 1 mA/cm2. Then, a metal grid current collector was incorporated into the graphene electrode to prevent a decrease in the capacitance. The laser transmission welding process can also be applied through the grid type current collector to prevent delamination. The patterned metal current collector successfully prevented a decrease in the capacitance of the high aspect-ratio electrode. Furthermore, gold electrodeposition on the silver grid and MnO2 electrodeposition on the graphene surface were conducted to improve the electrochemical performance. Finally, the capacitance of the investigated electrode was measured to be 47.1 mF/cm2 at 1 mA/cm2.

제1편 서론 1
제1장 개요 1
제2장 두꺼운 전극 개발 4
제3장 그리드형 집전체 개발 6
제2편 연구 방법 및 결과 7
제1장 두꺼운 전극 개발 7
제1절 실험 방법 7
2.1.1.1. 나노초 레이저 광학 시스템 7
2.1.1.2. 연속발진 레이저 광학 시스템 7
2.1.1.3. 기계적 굽힘 및 비틀림 실험 8
2.1.1.4. 유연성 슈퍼커패시터 제조 9
2.1.1.5. 분석 기법 9
제2절 실험 결과 11
2.1.2.1. 그래핀-폴리카보네이트 레이저 투과 용접 11
2.1.2.2. 레이저를 사용한 그래핀 표면 개조 16
2.1.2.3. 유연성 슈퍼커패시터 20
제2장 그리드형 집전체 개발 22
제1절 실험 방법 22
2.2.1.1. 은 그리드 제조 22
2.2.1.2. 기계적 굽힘 실험 23
2.2.1.3. 전해도금 23
2.2.1.4. 분석 기법 23
제2절 실험 결과 24
2.2.2.1. 그래핀-은 그리드 전극 24
2.2.2.2. 유연성 슈퍼커패시터 성능 영향 인자 27
2.2.2.3. 전해도금을 통한 성능 개발 30
제3편 결론 33
참고문헌 36
국문초록 및 핵심어 46
ABSTRACT 및 핵심어 48

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