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논문 기본 정보

자료유형
학위논문
저자정보

황병욱 (경북대학교, 경북대학교 대학원)

지도교수
김재창.
발행연도
2018
저작권
경북대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수14

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2020

NiO/Al₂O₃ 기반 촉매의 유동층 이산화탄소 메탄화 반응 특성
황병욱 ,  김하나 ,  남형석 외 3명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2020.11 학술대회자료

2018

Development of sorbent and catalyst for application of Sorption Enhanced Water Gas Shift (SEWGS) process for Integrated Gasification Combined Cycle (IGCC) : 석탄가스화 복합발전에서 흡수촉진형 수성가스전환반응 적용을 위한 이산화탄소 흡수제 및 수성가스전환반응 촉매 개발
황병욱 응용화학공학부 2018.01 학위논문

초록· 키워드

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석탄가스화 복합발전(IGCC)에 필요한 탈황, 수성가스 전환반응(WGS), 이산화탄소 흡수반응을 위한 흡수제 및 촉매 연구를 진행 하였다. 본 연구에서는 탈황 공정 중 SO2 발생 원인을 규명하고, 흡수촉진형 수성가스전환반응(SEWGS)용 촉매 및 흡수제를 개발하였다. 탈황공정 중 발생하는 SO2는 WGS 촉매 및 CO2 흡수제의 활성저하를 야기시킨다. 탈황제에 대한 연구결과, 반응중 생성되는 수분에 포함된 산소에 의해 SO2가 발생한다. 또한 탈황온도가 높을수록 ZnS와 H2O가 잘 반응하며, 이를 억제하기 위해 수분을 소모할 수 있는 성분의 흡수제 및 환원성 가스가 필요하다. 또한 최적 반응조건을 설정하여, 이러한 문제를 해결할 수 있는 추가적인 연구가 계속되어야 할 것이다.
SEWGS용 촉매와 흡수제는 같은 온도, 압력 조건에서 동시에 반응에 참여하여야 한다. 특히, WGS 촉매는 CO2 흡수제의 흡수 (200~300oC) 및 재생온도(400~450oC)에서 촉매 역할을 하여야한다. 따라서, 400oC 이상의 재생온도에서도 촉매의 열적 안정성이 뛰어나야한다. 기존 상용 MDC-7, Cu-Zr계 촉매의 경우 400oC의 고온 열처리후, 촉매의 소결현상으로 인해 기공 및 표면적 특성이 악화되고, 약 40~50% 활성이 낮아지는 것을 확인하였다. 이에 비해 본 연구에서 개발한 Cu-Mg계 촉매는 400oC 열처리후, 약 10% 활성이 증가하는 것을 확인했다. 이는 수분이 존재할 때 MgO에서 Mg(OH)2로 상변화를 일으키며, Cu 촉매를 재분산시켜 소결현상을 방지하기 때문이라고 판단하였다. 또한 CuO의 함량을 50%까지 증가시켜도 활성저하 현상은 나타나지 않았다. 따라서 본 연구에서 개발한 Cu-Mg계 촉매는 고온 고압의 SEWGS 반응에 충분히 적용가능 할 것이라고 판단된다. 마지막으로 SEWGS용 CO2 흡수제의 가장 중요한 성능은 높은 CO2 흡수능이다. 기존 K2CO3가 첨가된 MgO계 흡수제는 고온 재생특성에서 흡수제의 소결현상이 나타났고, 흡수 재생 연속 실험에서 흡수능이 현저하게 감소하는 것을 확인하였다. 따라서 본 연구에서는 K2CO3를 제외한 알칼리 금속 염이 첨가된 MgO계 흡수제를 개발했고, 이론 흡수능의 약 80%의 성능을 나타내었다. 또한 흡수, 재생 연속 실험에서도 약 450 mg CO2/g sorbnet의 높은 흡수능을 유지했다. 향후 입자마모 특성, 장기안정성, 다양한 가스조성에 관한 연구가 추가로 필요하겠지만, Cu-Mg계 촉매는 지금까지 개발되지 않은 열적 안정성이 우수한 촉매이고, Mg계 흡수제와 함께 반응에 이용될 경우, 석탄복합화력발전에서 생산된 합성가스를 이용한 SEWGS 공정에 충분이 사용 가능성이 있을 것이라고 판단된다.
#IGCC #SEWGS #CO2 sorbent #catalyst

목차

TABLE OF CONTENTS
1. INTRODUCTION 1
1.1. Coal energy 6
1.2. Environmental impact of coal 10
1.3. IGCC power plant 12
1.4. Gas clean up system in IGCC 15
1.4.1. Desulfurization 15
1.4.2. CO2 capture and WGS reaction 18
1-5. Objective 21
1.5.1. Desulfurization 21
1.5.2. CO2 capture 22
1.5.3. WGS reaction 22
2. LITERATURE REVIEW 25
2.1. Desulfurization sorbent 25
2.1.1. Mechanism of sulfidation 25
2.1.2. Mechanism of regeneration 25
2.1.3. Overview of metal oxide for the desulfurization 26
2.1.3.1. Zinc-based sorbents for moving-bed and fixed-bed applications 26
2.1.3.2. Zinc-based sorbents for fluidized-bed and transport reactors 29
2.1.3.3. Manganeses-based sorbents 31
2.1.3.4. Copper-based sorbents 31
2.2. CO2 sorbent 32
2.2.1. Physical sorbents 32
2.2.1.1. Activated-Carbon-Based Sorbents. Because of the low cost of raw materials 32
2.2.1.2. Zeolite Sorbents 33
2.2.1.3. Metal-Organic Framework 34
2.2.2. Chemical Sorbents 35
2.2.2.1. Amine-Functionalized Solid Sorbents 36
2.2.2.2. Regenerable Alkali-Metal Carbonate-Based Sorbents 37
2.3. WGS catalyst 41
2.3.1. Low temperature shift catalyst 41
2.3.2. High temperature shift catalyst 47
3. EXPERIMENT 51
3.1. Material preparation 51
3.1.1. CO2 sorbent preparation 51
3.1.2. WGS catalyst preparation 52
3-2. Apparatus and procedure 57
3.2.1. Desulfurization 57
3.2.2. CO2 capture 60
3.2.3. WGS reaction 64
4. RESULTS AND DISCUSSION 67
4.1. Desulfurization 67
4.1.1. Phenomenon of SO2 generation during desulfurization 67
4.1.2. Reason for SO2 generation: Oxygen by sorbent 69
4.1.3. Reason for SO2 generation: Oxygenby side reaction 71
4.1.4. Reason for SO2 generation: Oxygen by water 73
4.1.5. Effect of reducing gas on the desulfurization 76
4.2. CO2 capture 79
4.2.1. CO2 capture capacity of MgO-based sorbents 79
4.2.2. Effect of alkali metal nitrates on CO2 sorption 81
4.2.3. Effect of K2CO3 on CO2 sorption 88
4.2.4. Effect of potassium carbonate on regeneration 90
4.2.5. CO2 sorption and regeneration properties of the MS(5)P(5) sorbent 95
4.2.6. CO2 regeneration properties of the MS(5)P(5) sorbent 98
4.3. WGS catalyst 102
4.3.1. Effect of thermal treatment on WGS activity 102
4.3.2. Structural properties of catalysts 106
4.3.3. Texture properties of catalyst 108
4.3.4. Applicability of CuMg catalyst to SEWGS process in IGCC 116
5. CONCLUSION 119
5.1. Desulfurization 119
5.2. CO2 sorbent 119
5.3. WGS catalyst 120
6. REFERENCE 123

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