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논문 기본 정보
- 자료유형
- 학위논문
- 저자정보
- 지도교수
- 백기태
- 발행연도
- 2018
- 저작권
- 전북대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
이용수24
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최근, 후쿠시마 원전사고나 우리나라 고리 원자력 발전소의 영구정지 및 해체에 의한 방사성 오염토양 복원에 대한 관심이 증가하고 있다. 본 연구에서는 이 오염토양 복원에 기초가 될 수 있는 토양에서 세슘의 흡착 특성과 이에 대한 정화 가능성에 대하여 연구하였다. 먼저, 본 연구에서는 다양한 영향 인자에 따른 세슘의 흡착특성과 토양에서 세슘의 비가역적 흡착에 대하여 문헌연구를 하였다. 또한 세슘으로 오염된 토양의 정화를 위해 최근 많이 연구되고 있는 탈착법에 대하여 검토하고 토양에서 세슘의 탈착 가능성을 평가하였다.
점토광물에서 세슘이 비가역적으로 흡착되는 이유는 바로 점토광물의 Interlayer와 FES이다. 팽창형 점토광물의 Interlayer는 세슘의 고정으로 인해 층간붕괴로 인해 좁아지며, 이 때 세슘은 비가역적으로 흡착되는 것이다. 비 팽창형 점토광물에서 세슘은 FES에 비가역적으로 흡착되며 오랜 시간에 걸쳐 Interlayer 내부로 이동할 수 있다고 보고되었다. 이 과정을 통해 세슘은 점토광물에 비가역적으로 흡착되어 존재한다. 또한 토양에서 세슘의 흡착은 다양한 인자에 의해 영향을 받을 수 있다. 특히, 토양의 입자크기, 토양유기물, 양이온 교환 능력, 점토광물의 종류는 토양에서 세슘의 흡착에 영향을 준다. 또한 습윤/건조의 반복과 같은 풍화작용은 팽창형 점토광물의 층간붕괴로 인해 세슘이 토양에 비가역적으로 흡착되는 것을 증가시켰다. 이는 이러한 영향으로 인해 토양에서 세슘을 제거하거나 분리하는 것을 더욱 어렵게 만들 수 있음을 나타낸다.
이러한 부분의 해결을 위해, 세슘의 탈착과 관련된 논문들을 검토하였다. 그 결과, 중합체(Polymer), 계면활성제 및 열수처리는 팽창형 점토광물의 중간층을 팽창시켜주는 역할을 할 수 있으므로 Interlayer에 비가역적으로 흡착 및 고정되었던 세슘이 잘 탈착될 수 있도록 하였다 (약 99% 이상 제거). 또한 다단 추출(3단 추출)의 적용은 점토광물이나 토양에서 세슘을 탈착시키는데 효과적으로 작용하였으며, 그 결과 약 99%의 세슘 탈착 및 제거하였다. 그러나 Vermiculite가 포함된 토양의 경우, 대부분의 세슘이 Vermiculite의 중간층에 비가역적 흡착 및 고정되어 잘 탈착되지 않는 것으로 확인되었다. 토양으로부터 탈착된 세슘이 있는 세척 후 용액은 세슘의 흡착에 뛰어난 흡착제를 사용하였을 때, 대부분의 세슘이 흡착되는 것으로 확인하였다. 그리고 세슘이 제거된 용액은 세척제로 재사용할 수 있을 것으로 예상되었다. 더불어 원래 토양 전체를 방사성 폐기물로 영구저장처분 해야 하지만 이 과정을 통해 소량의 세슘을 흡착시킨 흡착제만 제거해줌으로서 전체 폐기물 처리비용을 줄일 수 있으며 동시에 토양의 재사용도 가능할 것이라고 판단되었다.
이러한 정화 과정을 통해 세슘 또는 방사성 핵종으로 오염된 토양의 정화를 위한 정화공정을 제안하였으며 이 정화공정은 방사성 오염된 토양을 처리할 수 있는 기초 자료가 될 것으로 기대한다. 그러나, Vermiculite와 같은 팽창형 점토광물이 포함된 토양의 경우, 세슘의 비가역적 흡착 및 고정으로 인해 탈착이 어려운 부분이 있음으로 문헌연구에서 수행된 중합체, 계면활성제 및 열수처리와 같은 공법을 이용한 더욱 개선된 정화공정이 필요하다. 이는 토양을 구성하는 점토광물은 지역의 환경에 따라 다르므로 지역 환경에 따른 세슘의 오염 특성 또한 달라진다. 따라서, 다양한 조건에 따른 세슘의 탈착 연구가 지속적으로 진행되어야 하며 이러한 연구를 통하여 더욱 발전된 세슘 및 방사성 핵종 오염토양의 정화공정이 제시되어야 할 것을 사료된다.
점토광물에서 세슘이 비가역적으로 흡착되는 이유는 바로 점토광물의 Interlayer와 FES이다. 팽창형 점토광물의 Interlayer는 세슘의 고정으로 인해 층간붕괴로 인해 좁아지며, 이 때 세슘은 비가역적으로 흡착되는 것이다. 비 팽창형 점토광물에서 세슘은 FES에 비가역적으로 흡착되며 오랜 시간에 걸쳐 Interlayer 내부로 이동할 수 있다고 보고되었다. 이 과정을 통해 세슘은 점토광물에 비가역적으로 흡착되어 존재한다. 또한 토양에서 세슘의 흡착은 다양한 인자에 의해 영향을 받을 수 있다. 특히, 토양의 입자크기, 토양유기물, 양이온 교환 능력, 점토광물의 종류는 토양에서 세슘의 흡착에 영향을 준다. 또한 습윤/건조의 반복과 같은 풍화작용은 팽창형 점토광물의 층간붕괴로 인해 세슘이 토양에 비가역적으로 흡착되는 것을 증가시켰다. 이는 이러한 영향으로 인해 토양에서 세슘을 제거하거나 분리하는 것을 더욱 어렵게 만들 수 있음을 나타낸다.
이러한 부분의 해결을 위해, 세슘의 탈착과 관련된 논문들을 검토하였다. 그 결과, 중합체(Polymer), 계면활성제 및 열수처리는 팽창형 점토광물의 중간층을 팽창시켜주는 역할을 할 수 있으므로 Interlayer에 비가역적으로 흡착 및 고정되었던 세슘이 잘 탈착될 수 있도록 하였다 (약 99% 이상 제거). 또한 다단 추출(3단 추출)의 적용은 점토광물이나 토양에서 세슘을 탈착시키는데 효과적으로 작용하였으며, 그 결과 약 99%의 세슘 탈착 및 제거하였다. 그러나 Vermiculite가 포함된 토양의 경우, 대부분의 세슘이 Vermiculite의 중간층에 비가역적 흡착 및 고정되어 잘 탈착되지 않는 것으로 확인되었다. 토양으로부터 탈착된 세슘이 있는 세척 후 용액은 세슘의 흡착에 뛰어난 흡착제를 사용하였을 때, 대부분의 세슘이 흡착되는 것으로 확인하였다. 그리고 세슘이 제거된 용액은 세척제로 재사용할 수 있을 것으로 예상되었다. 더불어 원래 토양 전체를 방사성 폐기물로 영구저장처분 해야 하지만 이 과정을 통해 소량의 세슘을 흡착시킨 흡착제만 제거해줌으로서 전체 폐기물 처리비용을 줄일 수 있으며 동시에 토양의 재사용도 가능할 것이라고 판단되었다.
이러한 정화 과정을 통해 세슘 또는 방사성 핵종으로 오염된 토양의 정화를 위한 정화공정을 제안하였으며 이 정화공정은 방사성 오염된 토양을 처리할 수 있는 기초 자료가 될 것으로 기대한다. 그러나, Vermiculite와 같은 팽창형 점토광물이 포함된 토양의 경우, 세슘의 비가역적 흡착 및 고정으로 인해 탈착이 어려운 부분이 있음으로 문헌연구에서 수행된 중합체, 계면활성제 및 열수처리와 같은 공법을 이용한 더욱 개선된 정화공정이 필요하다. 이는 토양을 구성하는 점토광물은 지역의 환경에 따라 다르므로 지역 환경에 따른 세슘의 오염 특성 또한 달라진다. 따라서, 다양한 조건에 따른 세슘의 탈착 연구가 지속적으로 진행되어야 하며 이러한 연구를 통하여 더욱 발전된 세슘 및 방사성 핵종 오염토양의 정화공정이 제시되어야 할 것을 사료된다.
목차
Chapter 1. Overall introduction 11.1. Research background 11.1.1. Nuclear facilities status 11.1.2. Risk of nuclear energy 21.1.3. Remediation of Cs+-contaminated soil 51.2. Research objectives 6Chapter 2. Irreversible adsorption behavior of cesium on clay minerals: a mini review 92.1. Introduction 92.2. Analytical method to estimate the amounts of FES in clay mineral 122.2.1. Silver thiourea (AgTU) 122.2.2. Radio-cesium Interception Potential (RIP) 132.3. Visualization of Cs+ adsorption on clay mineral 152.3.1. Nuclear Magnetic Resonance (NMR) spectrometer 152.3.2. Transmission Electron Microscope (TEM) 162.3.3. Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS) 172.4. Irreversible adsorption of Cs+ on clay mineral 182.4.1. Adsorption of Cs+ in the interlayer of expanding clay minerals 182.4.2. Colleration between residual fractionation and irreversible adsorption of Cs+ 192.4.3. Irreversible adsorption mechanism of Cs+ in FES 202.4.4. Migration and fixation of Cs+ from FES to interlayer 222.4.5. Adsorption bonding structure of Cs+ adsorbed on clay mineral 232.5. Summary 25Chapter 3. Influence of physicochemical properties on cesium adsorption onto soil 283.1. Introduction 283.2. Materials and Methods 293.2.1. Materials 293.2.2. Experimental methods 293.3. Results and discussion 323.3.1. Cs+ adsorption by physicochemical characteristics of soil 323.3.2. Influence of soil particle size on Cs+ adsorption 353.3.3. Influence of soil organic matter on Cs+ adsorption 383.3.4. Adsorption of Cs+ in soil column 403.4. Summary 41Chapter 4. Enhanced irreversible adsorption and fixation of cesium by wetting and drying cycles in soil 424.1. Introduction 424.2. Materials and Methods 434.2.1. Materials 434.2.2. Experimental Methods 444.3. Results and discussion 484.3.1. d-spacing change of montmorillonite 484.3.2. Influence of the exposure times of Cs+ 514.3.3. Influence of repeated wetting and drying cycles 524.3.4. Estimation of Cs+ fractionation change 554.4. Summary 57Chapter 5. Desorption of cesium from the soil 595.1. Introduction 595.2. Desorption of Cs+ from the clay minerals and actual contaminated soil: a short review 615.2.1. Correlation of Cs+ and clay minerals 615.2.2. Desorption of Cs+ by acids 625.2.3. Desorption of Cs+ by cations 635.2.4. Enhanced desorption of Cs+ 655.3. Enhanced desorption and selective adsorption of Cs+ 755.3.1. Materials and Methods 755.3.2. Results and discussion 775.4. Summary 88Chapter 6. Overall conclusions 91References 94
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