매체순환연소용 Cu 기반 산소전달입자의 합성과 산소전달 능력에 관한 연구 :Synthesis and oxygen transfer performance of Cu-based oxygen carrier for chemical looping combustion

정용한

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자료유형: 학위논문

저자정보: 정용한 (영남대학교, 영남대학교 대학원)

지도교수: 이태진

발행연도: 2018

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이 논문의 연구 히스토리 (3)

2018

매체순환연소용 Cu 기반 산소전달입자의 합성과 산소전달 능력에 관한 연구

정용한 화학공학과 2018.01 학위논문

2017

매체순환연소에 적용 가능한 Cu계 복합금속 산화물의 산소 전달력 평가

정용한 , 박노국 , 강미숙 외 4명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2017.11 학술대회자료

매체순환연소를 위한 Cu-Mn 혼합금속 산화물의 환원/산화 반응거동 조사

정용한 , 박노국 , 강미숙 외 4명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2017.05 학술대회자료

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산업 혁명 이후, 화석 연료의 사용량의 증가에 따라 이산화탄소의 배출량은 꾸준히 증가하고 있다. 이산화탄소는 온실 가스 구성 중 대부분을 차지하는 만큼 지구온난화와 직접적인 관련성을 가지고 있다. 점점 가속화되는 지구 평균기온의 상승을 억제하기 위해서 현재 배출되고 있는 이산화탄소의 양을 효과적으로 감축할 수 있는 기술이 필요한 실정이다.
현재 이산화탄소가 배출되는 대표적인 산업이 화력 발전 산업이다. 화력 발전 과정 중 화석 연료를 연소하는 과정에서 많은 양의 이산화탄소가 직접적으로 대기 중으로 방출된다. 이러한 문제를 해결하기 위해 연소 과정에서 이산화탄소를 포집하는 기술이 소개, 개발되고 있다. 이산화탄소를 포집하는 시점에 따라 연소 전, 연소 후, 연소 중 이산화탄소 포집 기술이 개발되고 있다. 이 중 연소 중 이산화탄소 포집 기술은 타 포집 기술과 비교하면 추가적인 설비의 설치가 필요하지 않아 장기적인 시점에서 경제적이다. 연소 중 포집 기술은 대표적으로 산소 연소, 공기 연소, 매체순환 연소 기술이 연구, 개발되고 있다. 공기 연소 기술은 고온에서 조업되는 연소 과정의 특성상 공기 중의 질소와 산소가 결합하여 NOx와 같은 대기 오염 물질이 부가적으로 생성되는 단점이 있다. 이를 보완하기 위해 공기 대신 산소를 사용한 연소 기술이 개발되었는데, 공기 연소 기술의 단점을 보완한 대신 연소에 사용되는 순수 산소를 공급하는 과정이 경제적이지 못하고, 최종 배출 가스에서 산소를 분리하는 추가적인 설비가 필요하게 된다. 매체순환 연소기술은 연료와 공기(산소)의 직접적인 접촉 대신 산소 전달 입자를 사용하여 산소 원자와 연료가 접촉, 연소하는 기술이다. 매체순환 연소기술은 앞서 언급한 기술들의 단점을 보완하면서도, 배출 가스가 수증기와 이산화탄소로만 이루어져 있어 수증기를 응축시키면 높은 순도의 이산화탄소만을 포집할 수 있다. 매체순환 연소 기술을 이용하기 위해서는 높은 산소 전달 속도와 산소 전달량이 많은 산소 전달 입자의 개발이 이루어져야 할 것이다.
본 연구에서는 복합 금속으로 이루어진 산소 전달 입자를 제조하여, 제조된 입자의 산소 전달량과 산소 전달 속도를 연구하였다. 우선 구리, 망간, 철을 1:1:1의 몰 비율로 제조하였고, 또한 성능의 개선을 위하여 구리와 망간을 1:2의 몰 비율로 제조하였다. 각 입자는 공침법을 이용해 제조하였으며, 입자의 소성 온도를 달리 하여 입자를 분류한 후 성능을 평가하였다. Gas Analyzer와 TGA 분석을 이용하여 산소 전달 입자의 산소 전달량과 산소 전달 속도을 분석하였다. 또한 입자의 표면 형상과 결정 구조를 확립하기 위해 SEM 분석과 XRD 분석 또한 수반되었다. CuFeMn 입자는 초기 산소 전달량은 뛰어났지만. 5~6번째 주기 이후로 급격한 산소 전달량과 산소 전달 속도의 감소를 나타내었다. CuMn2O4 입자의 경우 초기 산소 전달량과 산소 전달 속도는 앞의 입자에 비해 나빴지만, 산소 전달량과 산소 전달 속도가 10 주기까지 지속적으로 유지됨을 관찰하였다. 이에 따라 CuMn2O4 입자가 매체순환 연소기술에 적용되기 적합한 입자임을 확인하였고, 이는 경제성과 성능 면에서 우수함을 관찰하였다.

After the industrial revolution, emissions of CO2 are steadly increasing as the use of fossil fuel increases. CO2 accounts for most of the greenhouse gas composition and is directly related to global warming. In order th suppress the increasing average temperature rise, it is necessary th effectively reduce the amount of CO2 that is currently being emitted.
In now, a typical industry in which CO2 is emitted is the thermal power plant industry. In thermal power generation plant, CO2 is released into the atmosphere in the combustion process. To solve this problem, carbon capture and storage in combustion process is introduced and developed. Chemical looping combustion is tone of the oxy-fuel combustion process, it is separated the combustor and air reactor. At the oxygen reactor, oxygen that contained in the air is reacted with oxygen carrier. Reacted oxygen carrier is transferred to the combustor, it is reacted with the fuel. In these processes, oxygen carrier is oxidized in air reactor, reduced in the combustor. Instead of direct contact between fuel and oxygen, it has no NOx synthesis process. Also the exhausted gas was contained CO2 and steam, it can get high-purity of CO2 with condensation of the exhausted gas. To apply this process, oxygen carrier particle must be developed the high oxygen capacity, and oxygen transfer rate.
In this study, oxygen transfer rate and oxygen transfer capacity was investigated about oxygen carrier, composed with mixed-metal oxides. First, Cu, Mn, and Fe was mixed by 1:1:1 molar ratio, also Cu and Mn was mixed by 1:2 molar ratio. Particles are synthesized by co-precipitation method. After the co-precipitation, particles was calcined with various temperature to test the oxygen transfer performance using thermo-gravitational analysis and gas analysis. Also scanning electron microscopy analysis and X-ray diffraction analysis was progressed to observe the surface morphology and crystal structure of particles. Initial oxygen transfer performance of CuFeMn was good, but after 5~6th cycle oxygen transfer performance was drastically decreased. In CuMn2O4 particle, average oxygen transfer performance was not good that compare with CuFeMn particle. But oxygen transfer performance was maintained to 10th cycle. Following this result, CuMn2O4 particle was chosen to apply the chemical looping combustion process.

제1장 서 론 1
1.1. 연구의 배경 및 필요성 1
1.2. 연구 목적 3
제2장 문헌 조사 5
2.1. 이산화탄소 포집 및 저장기술 5
2.2. 매체순환연소기술 8
2.3. 산소전달입자 10
제3장 실험 장치 및 방법 11
3.1. 산소전달 입자 제조 11
3.1.1. Cu-Fe-Mn 산소전달 입자 제조 11
3.1.2. CuMn2O4 산소전달 입자 제조 12
3.2. 고정층 반응기에서의 산소전달 입자 성능 평가 13
3.2.1. 실험 장치 13
3.2.2. 반응성 실험 15
3.3 TGA 분석을 통한 성능 평가 16
3.3.1. 실험 장치 16
3.3.2. 성능 평가 16
3.4. 산소전달입자 특성 분석 17
3.4.1. 구조 분석 17
3.4.2. 표면 분석 17
제4장 결과 및 고찰 18
4.1. Cu-Fe-Mn 산소전달 입자 평가 18
4.1.1. 반응 전후 결정구조의 변화 18
4.1.2. 반응 전후 표면 변화 20
4.1.3. 고정층 반응기에서의 환원/산화 성능 평가 25
4.1.4. TGA분석을 통한 환원/산화 특성 평가 31
4.2. CuMn2O4 산소전달 입자 평가 46
4.2.1. 반응 전후 결정구조의 변화 46
4.2.2. 반응 전후 표면 변화 48
4.2.3. 고정층 반응기 환원/산화 성능 평가 54
4.2.4. TGA분석을 통한 환원/산화 특성 평가 62
제5장 결 론 83
참 고 문 헌 85
Abstract 89

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