대기 중 수은 : 종별농도 및 건식침적량의 특성 :Atmospheric Mercury : Characteristics of speciation Hg concentration and Dry deposition Flux

김평래

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자료유형: 학위논문

저자정보: 김평래 (강원대학교, 강원대학교 일반대학원)

지도교수: 한영지

발행연도: 2017

저작권: 강원대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수2

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수은은 인체 및 생태독성이 큰 오염물질로써 상온에서 가스상으로 존재하는 유일한 중금속으로 환경 매체 간 활발히 순환하고 전 세계적으로 이동하는 장거리 이동 오염물질이다. 대기 중 수은은 무기 수은의 형태로 배출된다. 배출된 무기 수은이 수체내로 이동하고, 이동한 수은이 독성이 강한 메틸수은으로 변형된다. 여러 연구에서 대기 중 수은의 침적량을 파악하는 것이 수체내 메틸수은의 농도를 감소시키는데 필요하다.
본 연구는 강원도 춘천에서 대기 중 수은종의 농도 특성을 파악하였다. 지역별 계절별 입자상 수은의 입경분포를 파악하기 위하여 춘천, 서울, 영흥도에서 측정하였다. 또한, 유사 표면을 이용하여 가스상 산화 수은의 건식침적량을 측정하고, 측정한 자료를 바탕으로 건식침적모델과 비교하고, 가스상 산화 수은의 건식침적속도 경험식을 개발하였다.
시료 채취 기간 동안 총 가스상 수은(Total Gaseous Mercury; TGM), 가스상 산화 수은(Gaseous Oxidized Mercury: GOM), 입자상 수은(Particulate Bound Mercury; PBM)의 농도는 각각 2.1 ± 0.6 ng m-3, 3.8 ± 4.3 pg m-3, 18.1 ± 17.0 pg m-3으로 나타났다.
입자상 수은의 입경 분포는 계절과 지역에 따라 다른 분포를 보였다. 겨울철에는 미세 입자 영역에서 피크를 보이고, 여름철에는 조대 입자 영역에서 피크가 나타났다. 겨울철 미세 입자 영역의 피크는 가스입자 전환이 가스상 수은이 낮은 온도에서 잘 진행되며, 입자 사이즈가 작을수록 표면적이 커져 미세입자에 효율적으로 흡착하였다. 여름철의 경우 휘발성이 강한 수은종(Hg0, HgCl2)이 입자 재분배를 통하여 조대 입자에 흡착된 것으로 보인다.
유사 표면을 이용하여 측정한 GOM의 건식침적량은 0.51 ± 1.8 ng m-2 h-1로 나타났고, 대기 중 GOM 농도와 좋은 상관성을 보였다(R=0.81), 이는 GOM의 건식침적량을 측정하는데 적합한 장비이다.
건식침적량은 대기 중 GOM 농도에 건식침적속도를 곱하여 나타내었다. GOM의 건식침적속도는 3층 저항 모델을 이용하여 계산하였다. 측정된 건식침적량과 추정된 건식침적량의 경향은 비슷하게 나타났지만 침적량은 약 5-12배 정도 측정값이 높은 값을 보였으며, 이는 대기 중 GOM 측정농도의 과소평가(낮은 채취효율) 또는 추정 침적속도의 불확실도에 기인한 것으로 판단된다. 선행연구에서 제시한 GOM 채취 효율 보정식을 이용하여 GOM 농도를 재계산한 결과 측정 침적량과의 차이를 감소시켰다. 또한 측정된 GOM의 건식침적속도와 대기 중 기상 변수를 통해 GOM의 건식침적속도 경험식을 개발하였다.
입자상 수은의 건식침적량 추정은 대기 중 입경별 PBM농도에 입경별 입자상 수은의 건식침적 속도를 곱하여 계산하였다. 입자상 수은의 건식침적량은 대기 중 농도가 높은 미세 입자 영역보다 건식침적속도가 큰 조대 입자 영역이 중요함을 나타냈다. 기존 bi-modal 분포를 통해 추정한 건식침적량과 입경별 추정한 건식침적량은 약 2배가 차이가 나타났다. PBM의 정확한 입경별 농도 분포는 PBM 건식침적량 파악의 불확실도를 감소시키는 데 있어 매우 중요한 것으로 나타났다.

Mercury (Hg), a potent neurotoxin, is the only metal existing as a liquid at standard conditions. It continuously undergoes the deposition and re-emission cycle in the environment. Mercury is emitted into the air mainly as in inorganic forms; however it can be transformed into a highly toxic methyl Hg in aquatic and/or terrestrial ecosystem after it is deposited on water and soil surfaces. Therefore, quantification of deposition flux is a critical step to lower the Hg risks to human health.
This study defines the characteristics of atmospheric speciated mercury concentrations and their dry deposition. Long-term characteristic of speciated Hg concentration was identified in Chuncheon, Korea while the seasonal and spatial feature of size distribution of particulate bound mercury (PBM) was investigated at three different functional areas including Seoul (metropolitan in Korea), Chuncheon (small residential city), and Yongheung Island (located in between China and Korea). Concurrently, GOM dry deposition fluxes were measured using knife-edge surrogate surfaces using cation-exchange filter membrane. Dry deposition fluxes of GOM and PBM were also estimated using three-layer resistance model and boundary layer theory, which were compared with the measured fluxes.
The average concentrations of total gaseous mercury (TGM), GOM and PBM were 2.1 ± 0.6 ng m-3, 3.8 ± 4.3 pg m-3 and 18.1 ± 17.0 pg m-3, respectively. There were distinct seasonal and spatial differences for size distribution of PBM , showing that the fine mode was dominant at all three sites in winter while the coarse mode became more important during summer. Enhanced contribution of fine mode in winter was possibly derived by gas-particle conversion, which was also supported by that PBM concentration was able to explained by multi-linear regression equation including temperature and relative humidity as variables.
Average dry deposition flux of GOM from surrogate surface was observed as 0.51 ± 1.8 ng m-2 h-1 and showed a good correlation with atmospheric GOM concentration (R= 0.81). Concurrently, GOM dry deposition flux was estimated by measured atmospheric concentration and dry deposition velocity estimated by three-layer resistance model and boundary layer theory. Measured GOM flux was 5-12 times higher than the estimated flux, probably because GOM concentrations were underestimated due to low collection efficiency at high relative humidity and high ozone concentration and/or because there were uncertainties on calculating deposition velocity by models. The discrepancy between measured and estimated fluxes was reduced when GOM concentrations were re-calculated considering the sampling efficiency. An empirical equation was newly developed to estimate dry deposition velocity for GOM, in this study and the newly estimated deposition velocity was well correlated with the measured deposition velocity.
Dry deposition flux of PBM was also estimated by three layer resistance model based on measured size-distribution. The results show that the coarse particles were more important than the fine particles because of greater deposition velocity although the ambient concentration was much higher for fine particles.

#건식침적량 추정 #대기 중 산화 수은의 건식침적량 #입자상 수은의 입경 분포 #대기 중 수은 #3층 저항 모델

논문개요 i
<목 차> iii
vi
xii
Ⅰ. 서 론 1
1.1. 수은의 특성 1
1.1.1. 수은의 물리 화학적 특징 4
1.1.2. 수은의 인체 위해도 4
1.1.3. 미나마타 협약 5
1.2. 수은의 대기 배출원 6
1.2.1. 자연적 배출원 6
1.2.2. 인위적 배출원 6
1.3. 수은의 환경 중 거동 8
1.3.1 대기 중 반응 8
1.3.2. 대기-표면 거동 10
1.3.2.1. 건식 침적 10
1.4. 연구 현황 11
1.5 우리나라의 수은 오염 현황 13
1.6 선행 연구의 미비점 14
1.7 연구 목적 16
Ⅱ. 연구방법 17
2.1. 시료 채취 장소 및 채취 기간 17
2.2. 시료 채취 방법 19
2.2.1. 총 가스상 수은(TGM) 19
2.2.2. 가스상 산화수은(GOM)과 입자상 수은(PBM) 21
2.2.2.1. 전처리 방법 21
2.2.2.2. 시료 채취 방법 23
2.2.2.3. 시료 분석 23
2.2.3. 입경별 입자상 수은 25
2.2.3.1. 시료 채취 방법 26
2.2.3.2. MOUDI 전처리 및 분석 28
2.2.3.3. Cascade Impactor 전처리 및 분석 31
2.2.4. 가스상 산화수은의 건식침적량 32
2.2.4.1. 시료채취 방법 32
2.2.4.1. 전처리 및 분석 34
2.2.5. 입자상 수은(PBM)의 건식침적량 36
2.2.6. 산세척 37
2.2.7. 정도관리 37
2.3. 건식 침적량 추정 39
2.3.1. 가스상 산화수은(GOM)의 건식침적속도 추정 방법 39
2.3.2. 입자상 수은(PBM)의 건식침적속도 44
Ⅲ. 결과 및 토의 47
3.1. 대기 중 수은(TGM, GOM, PBM) 농도 특성 47
3.1.1. 총 가스상 수은 47
3.1.2. 가스상 산화수은(GOM), 입자상 수은(PBM) 농도 특성 53
3.1.3. 입자상 수은(PBM)-입경별 농도 특성 65
3.2. 건식 침적량 측정 79
3.2.1. 가스상 산화수은(GOM)의 건식침적량 측정 79
3.2.1.1. 건식침적 표면에 따른 비교 79
3.2.1.2. 가스상 산화 수은(GOM)의 건식침적 특성 85
3.3. 건식침적량 추정 91
3.3.1. 가스상 산화수은(GOM)의 건식침적량 추정 91
3.3.1.1. 가스상 산화수은(GOM)의 농도 보정을 통한 건식침적 속도 비교 95
3.3.1.2. 가스상 산화수은(GOM)의 건식침적 속도 보정을 통한 침적량 비교 98
3.3.1.3. 표면 거칠기에 다른 침적량 비교 103
3.3.1.4. 경계층 모델의 건식 침적속도 비교 112
3.3.2. 입자상 수은(PBM)의 건식 침적량 추정 116
3.3.2.1. 입자상 수은(PBM)의 건식침적량 추정 방법 비교 122
3.3.3. 가스상 산화수은과 입자상 수은의 건식침적속도 민감도 테스트 127
3.3.3.1. 가스상 산화수은의 건식침적속도 민감도 테스트 127
3.3.3.2. 입자상 산화수은의 건식침적속도 민감도 테스트 131
3.3.4. 가스상 산화 수은의 건식침적속도 추정식 개발 139
Ⅳ. 결 론 144
Ⅴ. 참고문헌 148
Abstract 167

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