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논문 기본 정보

자료유형
학위논문
저자정보

한상범 (숭실대학교, 숭실대학교 대학원)

지도교수
박경원
발행연도
2017
저작권
숭실대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수49

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

초록· 키워드

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수소는 에너지밀도가 매우 높은 물질로써 공해물질을 발생시키지 않는 친환경 에너지원이다. 많은 연구자는 풍력, 태양광발전 등의 친환경 에너지를 물리적, 화학적으로 저장했다가 에너지가 필요할 때 다시 전력을 생산하는 시스템을 통해 지구의 온난화와 대기오염을 줄일 수 있을 것으로 판단하고 있다. 이에 수소연료전지는 수소 형태로 저장된 화학적 에너지를 전기에너지로 바꾸는 시스템으로써, 수소 경제 도래를 위해 개발되어야 할 첫 번째 과제이다.
하지만, 수소연료전지는 많은 양의 귀금속 촉매를 사용하기 때문에 경제성을 확보하기 어려워 상업화가 늦어지고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 많은 과학자는 귀금속 촉매를 대체할 수 있는 촉매를 개발하고자 노력하고 있다. 기존에 많이 연구되었던 비귀금속 촉매는 대부분 전이금속과 질소 등이 도핑(미량 첨가)된 탄소 구조였다. 하지만 대부분의 비귀금속 촉매들은 수소연료전지 환원전극 환경에서 안정하지 못해 고효율 비귀금속 촉매를 개발하는데 어려움을 겪고 있다.
본 논문에서는 이러한 문제점을 해결하는 방안으로써, 액체상태의 촉매를 이용한 화학적 재생연료전지를 체계적으로 연구하였다. 액체촉매는 산소를 이용해 산화시킨 후 연료전지 환원전극에 산소대신에 공급되어 환원작용이 일어나면서 전력을 생산할 수 있는 물질이다. 액체촉매는 고체촉매와 같이 전기전도도를 가질 필요가 없고, 용액 속에 잘 용해될 수 있는 물질로써, 기존 고체촉매보다 재료선택의 폭이 넓다. 기존 비귀금속 고체촉매에서 질소와 철은 대표적인 산소환원촉매 활성물질로 알려져 있다. 본 논문에서는 위 두 가지 물질을 액체촉매로 적용할 수 있는 가능성을 평가하고자 하였다.
첫 번째 연구주제에서는 질소와 관련된 화합물질로 질산과 TEMPO를 재생연료전지의 액체촉매로써 적용 할 수 있는 가능성을 평가하였다. 연구결과 질산은 기존 귀금속촉매를 이용한 수소연료전지보다 에너지 효율이 15% 이상 높고 내구성이 우수한 것으로 확인되었고, TEMPO는 내구성이 매우 떨어지는 것으로 평가되었다.
두 번째 연구주제는 철 산화?환원쌍(Redox Couples, RCs)을 액체촉매로 사용한 연구로써, NOx, N2O, Cl2 와 같은 산화성 오염물질을 분해하는 동시에 연료전지를 작동 시킬 수 있는 새로운 시스템을 통해 귀금속 촉매 없이도 전기에너지를 얻을 수 있음을 보여 주었다. 또한 산소를 이용해 철 RCs을 산화시킨 후 연료전지를 작동시킬 수 있는 시스템에 대한 연구도 같이 진행하였다.
이와 같이 두 가지 종류의 원소(N, Fe)를 액체상태의 촉매에 적용함으로써, 귀금속 촉매 없이도 수소연료전지를 고효율로 장시간 작동 시킬 수 있음을 보여주었다. 화학적 재생연료전지는 귀금속 촉매를 사용하지 않는 연료전지의 사용화를 앞당길 수 있는 시스템으로써, 발전 가능성이 기대된다.

목차

국문초록 ix
영문초록 xi
제 1 장 서론 1
1.1 연구의 배경 및 중요성 1
제 2 장 문헌고찰 4
2.1 고분자 전해질 연료전지 4
2.1.1 고분자 전해질 연료전지 귀금속 촉매 7
2.1.2 고분자 전해질 연료전지의 비귀금속 촉매 10
2.1.3 산소환원 촉매에 대한 고찰 15
2.2 화학적 재생연료전지(Chemically regenerative redox fuel cells) 22
2.2.1 화학적 재생 연료전지의 작동원리 23
2.2.2 산화?환원쌍(RCs) 후보 물질 26
2.2.3 기존 CRFCs의 연구 28
2.2.4 CRFCs의 체계적인 연구방법 33
제 3 장 질소화합물을 이용한 화학적 재생 연료전지 35
3.1 HNO3/NO 산화환원쌍을 이용한 화학적 재생연료전지
성능평가 및 촉매 특성 연구 35
3.1.1 서론 35
3.1.2 실험방법 42
3.1.2.1 Fe, N-doped carbon(FeNC) 합성 및 분석 42
3.1.2.2 전기화학적 HNO3 환원반응 평가 43
3.1.2.3 단위전지(Unit Cell) 평가 43
3.1.3 결과 및 토의 45
3.1.4 결론 57
3.2 NO3/NO 산화환원쌍을 이용한 화학적 재생연료전지의 내구성 및 재생효율 연구 58
3.2.1 실험방법 58
3.2.1.1 질소가 도핑된 카본펠트(NCF) 합성 및 분석 58
3.2.1.2 전기화학적 HNO3 환원반응 평가 58
3.2.1.3 단위전지 평가 59
3.2.2 결과 및 토의 61
3.2.3 결론 83
3.3 TEMPO를 이용한 화학적 재생연료전지 84
3.3.1 서론 84
3.3.2 실험방법 87
3.3.2.1 질소가 도핑된 카본펠트(NCF) 합성 87
3.3.2.2 전기화학적 HNO3 환원반응 평가 87
3.3.2.3 단위전지 평가 87
3.3.3 결과 및 토의 89
3.3.4 결론 99
제 4 장 철 산화·환원쌍을 이용한 화학적 재생 연료전지 100
4.1 철 산화·환원쌍의 NO(g) 환원반응을 이용한 화학적 재생연료전지 100
4.1.1 서론 100
4.1.2 실험방법 103
4.1.2.1 Fe, N-doped carbon(FeNC) 합성 103
4.1.2.2 NO(g) 환원반응 속도 평가 103
4.1.2.3 전기화학평가 104
4.1.2.4 단위전지 평가 104
4.1.3 결과 및 토의 105
4.1.4 결론 115
4.2 Fe-Macrocycles 조촉매가 포함된 철 산화·환원쌍을 이용한 화학적 재생연료전지 116
4.2.1 서론 116
4.2.2 실험방법 119
4.2.2.1 전기화학적 Fe3+ 환원속도 및 활성화에너지 평가 119
4.2.2.2 UV-Vis absorbance를 이용한 Fe2+산화(재생)속도 평가 119
4.2.2.3 단위전지 평가 120
4.2.3 결과 및 토의 122
4.2.4 결론 136
제 5 장 결론 137
참고문헌 142
주요 용어설명 158

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