매체순환연소용 Fe계 산소전달입자 합성 및 반응거동에 관한 연구 :

박창준

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자료유형: 학위논문

저자정보: 박창준 (영남대학교, 嶺南大學校)

지도교수: 이태진

발행연도: 2017

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2017

매체순환연소용 Fe계 산소전달입자 합성 및 반응거동에 관한 연구

박창준 2017.01 학위논문

2016

매체순환연소용 Cu-Fe계 산소전달입자의 환원/산화 반응거동에 관한 연구

박창준 , 이진욱 , 최원영 외 9명 한국에너지기후변화학회 학술대회 2016.11 학술대회자료

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이산화탄소 포집 및 저장기술 (CCS)는 이산화탄소 배출을 제어하는 기술 중 하나이다. 연소 전 포집기술, 연소 후 포집기술은 이산화탄소를 분리하기 위한 이산화탄소 포집장치를 필요로 한다. 이산화탄소 포집 장치를 설치할 경우 CO2 포집을 지원하는 증기와 전력이 생산 용량을 줄이게 된다. 순산소 연소기술은 CO2가 연료 연소 중에 분리되므로 이산화탄소 포집장치가 필요하지 않다는 장점이 있다. 하지만 공기 중의 산소를 분리하는 비용이 합리적이지 않아 대규모 실증화는 이루어지지 않고 있다.
매체순환연소기술은 공기반응기와 연료반응기 두 개의 반응기로 구성되며 공기반응기에서는 산소전달입자가 공기 중의 산소와 반응하여 산화되고 연료반응기에서 연료와 반응해 CO2와 H2O를 생성하고 공기반응기로 재순환되는 공정이다. 수증기 응축에 의해 CO2를 원천분리 함으로써 타 CCS공정에 비해 비용저감 효과가 우수한 고효율 발전기술이다.
산소전달입자로 Fe계 복합금속산화물을 사용하였고 이들 격자의 결함 형성과 구리의 소결에 의한 응집을 막아주기 위한 물질로 Mn을 첨가하여 실험 하였다. 산소전달입자의 성능을 평가하기 위해 고정층 반응장치와 TGA 분석장치를 사용하여 실험을 진행하였으며, 환원 가스로 12 vol%의 수소를 사용하였고 산화 가스로 공기를 사용하였다. Fe계 입자의 소성온도에 따른 반응성이 개선을 확인하였다. 또한, Cu-Fe계 입자에서 Cu의 소결에 의한 응집으로 환원/산화 반응을 반복하며 반응성이 줄어드는 것을 확인하였다. Cu-Fe계 입자의 최적의 소성온도와 비를 결정하였고 Mn과 Ti첨가에 따른 반응성 개선을 확인하였다.

Carbon capture and storage (CCS) is emerging as one of the major technology to mitigate CO2 emission. Post-combustion and Pre-combustion technologies require a CO2 capture facility to separate the CO2 from a gas stream. CO2 capture facility is operated under the considerable efficiency losses and increases energy cost. oxyfuel combustion does not require the CO2 capture system because CO2 is inherently separated during fuel combustion, but the cost of produce pure oxygen from air is too high to allow oxyfuel combustion on a commercial scale. Chemical looping combustion (CLC) is promising technology that compensates the defect of the existing oxyfuel combustion. Pure oxygen is used for CLC during fuel combustion. However, the oxygen is supplied by a solid particle containing oxygen called oxygen carrier (OC). The cost penalty and the system efficiency loss accompanied by CO2 capture are less for CLC than for other CO2 capture technology.
CLC is composed of two interconnected fluidized-bed reactors, an air reactor and a fuel reactor. by moving of OC, the oxygen is transferred to fuel reactor. In the fuel reactor, OC gives its oxygen for fuel combustion to produce carbon dioxide and steam. the reduced OC is re-oxidized by atmospheric oxygen in the air reactor. the emission gas from the fuel reactor contains carbon dioxide and steam. A pure CO2 can be captured after condensing out the steam.
In this study, Fe-based mixed metal oxides were used as oxygen carriers. Mn was added to generate crystal defects in the lattice structure and to prevent migration and melting. The oxygen transfer capacity of oxygen carrier was analyzed by TGA analysis and using a fixed-bed reactor system. Air and 12 vol% H2 were used as oxidizing gas and reducing gas. The oxygen transfer capacity of ilmenite increased with calcination temperature due to increase in oxidation state. The crystallite size of Cu-Fe mixed metal oxides were increased with increasing temperature. The oxygen transfer capacity of Cu-Fe based OCs were enhanced by the increase of their crystallinity. However, the oxygen capacity decreased slightly during the reduction and oxidation cycles due to the migration and melting of Cu component. As added Mn component, reactivity of Fe-based oxygen carrier were increased.

제1장 서 론 1
1-1. 연구 배경 및 필요성 1
1-2. 연구의 목적 3
제2장 문헌 조사 4
2-1. 이산화탄소 포집 및 저장기술 4
2-2. 매체순환연소기술 8
2-3. 산소전달입자 10
제3장 실험 장치 및 방법 11
3-1. 산소전달입자 제조 11
3-1-1. Ilmenite계 산소전달입자 제조 11
3-1-2. Cu-Fe계 산소전달입자 제조 12
3-2. 고정층 반응기를 이용한 성능 평가 14
3-2-1. 실험장치 14
3-2-2. 반응성 실험 16
3-3 TGA분석을 통한 성능평가 17
3-3-1. 실험장치 17
3-3-2. 반응성 실험 17
3-4. 산소전달입자 특성 분석 19
3-4-1. 구조 분석 19
3-4-2. 표면 분석 19
제4장 결과 및 고찰 20
4-1. Ilmenite계 산소전달입자 평가 20
4-1-1. 반응 전후 결정구조 변화 20
4-1-2. 반응 전후 표면 변화 22
4-1-3. 고정층 반응기 환원/산화 특성평가 25
4-1-4. TGA분석을 통한 환원/산화 특성평가 29
4-2. Cu-Fe계 산소전달입자 평가 40
4-2-1. 반응 전후 결정구조 변화 40
4-2-2. 반응 전후 표면 변화 43
4-2-3. 고정층 반응기 환원/산화 특성평가 48
4-2-4. TGA분석을 통한 환원/산화 특성평가 51
제5장 결 론 64
참고문헌 66
Abstract 69

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