이산화탄소 분위기에서 기-고체 반응모델을 이용한 Eco탄과 Cyprus탄 촤의 저온촉매가스화의 반응거동 :Investigation on catalytic gasification for Eco coal and Cyprus coal char under CO2 atmosphere by using gas-solid reaction model

황순철

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자료유형: 학위논문

저자정보: 황순철 (충남대학교, 충남대학교 에너지과학기술대학원)

지도교수: 이영우 이시훈

발행연도: 2015

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이 논문의 연구 히스토리 (4)

2015

이산화탄소 분위기에서 기-고체 반응모델을 이용한 Eco탄과 Cyprus탄 촤의 저온촉매가스화의 반응거동

황순철 에너지과학기술학과 신에너지소재 전공 2015.01 학위논문

기-고체 반응모델을 이용한 Cyprus탄의 CO<sub>2</sub> 저온촉매가스화 반응거동

황순철 , 이도균 , 김상겸 외 2명 화학공학 2015.01 학술저널

2014

이산화탄소 분위기에서 K₂CO₃, Na₂CO₃, CaCO₃ 및 Dolomite가 첨가된 저급탄의 가스화에 대한 반응특성연구

황순철 , 김상겸 , 박지윤 외 3명 청정기술 2014.03 학술저널

2013

Eco탄의 Char-CO₂ 가스화반응에서 촉매가 미치는 영향

황순철 , 김상겸 , 박지윤 외 4명 한국에너지학회 학술발표회 2013.05 학술대회자료

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산업 혁명 이후 대량 생산에 대한 개념이 도입되었고, 급격한 인구성장으로 인해 에너지 사용이 급속도로 증가할 수밖에 없었다. 이에 전 세계는 지속적이고 안정적인 에너지원을 확보하기 위해 매우 노력하고 있다[1]. 최근에는 석유 가격의 불안정으로 에너지를 안정적으로 공급하기 위해 신재생에너지와 같은 대체 에너지가 활발히 개발 및 보급이 되고 있다.
하지만 세계 10위권의 에너지 소비국이면서 에너지에 대한 해외 의존도가 무려 96%인 우리나라에서 에너지 확보는 더욱 시급한 문제라 할 수 있다.
최근에는 에너지 기술 개발이 이산화탄소 줄이기에 초점이 맞추어지고 있는 점을 고려하면 장기적으로 신재생에너지와 같은 대체 에너지가 상용화가 되어야 하지만 완벽하게 화석 에너지를 대체할 수 있는 시점까지 화석 에너지를 고효율, 청정에너지화 하는 것은 매우 필요하다.
화석연료 중 석탄은 다른 화석연료(석유, 천연가스)에 비해 가격이 저렴하고, 약 110년간 안정적인 에너지 공급원으로 사용할 수 있다. 최근에는 중국과 인도의 개발정책에 따라 고급탄의 수입이 어려워지면서 국내에서는 저급탄을 수입하는 추세이다.
석탄은 고정 탄소량과 발열량에 의해 고급탄과 저급탄으로 나뉠 수 있다. 저급탄은 고급탄에 비해 수분과 회분의 함량이 높고 발열량이 낮은 단점을 가지고 있다. 또한, 저급탄을 연소시키면 이산화탄소, SOx, NOx와 같은 환경오염물질을 배출하게 되어 지구온난화와 같은 기후변화현상을 유발한다.
이러한 문제점을 극복하기 위해 등장한 것이 석탄가스화 기술이다. 석탄가스화 기술은 대기 오염물질 발생량이 적고, IGCC(Integrated Gasification Combined Cycle), SNG(Substitute Natural Gas), IGFC(Integrated Gasification Fuel Cell)과 같은 공정에 활용될 수 있는 장점을 지닌다.
하지만 석탄가스화의 주된 반응은 수성가스화 반응이고, 흡열반응이므로 매우 높은 온도에서 공정이 이루어진다. 따라서 이를 유지하기 위한 에너지 소모가 크기 때문에 이러한 단점을 보완하기 위해 촉매를 활용한 석탄 가스화 연구가 필요하며, 이에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
알칼리 촉매(K, Na)을 첨가할 경우 가스화 반응에 필요한 온도를 낮추며, 활성화 에너지도 낮추어 줌으로써 반응속도를 증가시킬 뿐만 아니라 반응의 선택성을 높이고 합성가스 질의 향상, 운전비용 절감 등의 효과를 얻을 수 있다.
현재는 알칼리와 산을 통해 화학적으로 회분을 제거하는 기술과 알칼리 촉매를 첨가하여 저급탄의 효율을 증가시켜 고급탄을 대체하는 등 많은 연구가 수행되고 있다[2, 3].
본 연구에서는 효율적인 반응기 설계와 운영을 위한 기초자료를 확보하기 위해 우리나라 대표적 발전용 수입 탄종으로 알려진 Eco탄과 Cyprus탄을 대상으로 열중량분석기를 이용하여 이산화탄소 분위기에서 촉매가 첨가된 저급탄에 대한 가스화 반응특성을 연구하였다. 또한, 가스화 반응에 영향을 미치는 여러 요소 중 촉매의 종류 및 함량, 이산화탄소의 농도 그리고 온도에 대한 영향에 대해 알아보았고다. 아울러 기-고체 반응모델을 적용하여 탄소전환율 거동을 예측하고, 시료별 활성화 에너지를 구하였다.

Because of the Industry Revolution and population growth, energy consumption has dramatically increased. Therefore, the world’s leading countries are trying to obtain energy resources[1]. Recently, since the price of oil has risen, to provide enough energy, alternative energy such as renewable energy has been developed.
Since the foreign dependence on energy in South Korea is about 96% and Korea is the 10th largest energy consumer in the world, obtaining energy resource is urgent and important matter for it.
In recent years, since the energy technology development are focused on the reduction of carbon dioxide, the renewable energy have to be commercialized. However, it is very necessary to make fossil fuels into clean energy until it becomes possible to replace fossil energy.
Compared to the other fossil fuels(oil, natural gas), Coal is inexpensive and it can be used as a reliable energy source about 110 years. The coal can be divided into high and low rank coal by the fixed carbon and volatile matter.
Recently, because of the development policy of China and India, it is very difficult to import high rank coal and it is very important to make the low rank coal into clean energy.
The moisture and ash contents are high in the low rank coal and it has a low heating value. Also, when burning the low rank coal, the environmental pollutants are discharged such as carbon dioxide, SOx, and NOx. These materials leads to climate change phenomena such as global warming.
To overcome this problem, gasification technology has appeared. The gasification technology has emitted less air pollutants and it has the advantage that can be utilized in the process such as IGCC(Integrated Gasification Combined Cycle), SNG(Substitute Natural Gas), and IGFC(Integrated Gasification Fuel Cell).
However, the main reaction of the gasification is water-gas shift reaction and endothermic reaction. Therefore, it needs unnecessary and excessive energy to operate the process at the high temperature(1300∼ 1400℃). To correct this disadvantage, the catalytic gasification of coal is absolutely necessary.
If the addition of alkali salt (K, Na) in the gasification process, these catalysts can reduce the activation energy and temperature. They increase the reaction rate of gasification and the selectivity of the reaction. Also, it can improve the quality of syngas, cost-reduction and etc.
Currently, many studies have been done and many more are being carried out to improve the efficiency of coal gasification by using the techniques that chemically removed the ash with alkali and acid and adding alkali catalyst on the coal.
In the present study, to obtain the basic data for designing and operating the gasifier, under CO2 atmosphere, we have investigated the kinetic of the Eco coal and Cyprus coal char-CO2 catalytic gasification.
Of the many factors affecting the gasification, we also evaluated the effect of temperature, various catalysts(K, Na, Ca, Mg), and concentration of CO2. Also, we demonstrated optimum conditions of these coal gasification.
Furthermore, the carbon conversion data were applied to three kinetic models(shrinking core model, volumetric reaction model, and random pore model) and obtained the activation energy for each sample.
The char-CO2 catalytic gasification reaction showed the fastest carbon conversion rate at 70 vol% CO2 and with 7 wt% Na2CO3 loading. At the isothermal conditions ranging from 750℃ to 900℃, the carbon conversion rates increased as the temperature increased. Also, the suitable model for describing the reactivity of the Eco coal and Cyprus coal turned out to be the VRM. The activation energies for Eco coal and Cyprus coal showed following orders respectively: (Eco coal + Na2CO3) < (Eco coal + K2CO3) < (Eco coal), and (Cyprus coal + Na2CO3) < (Cyprus coal + K2CO3) < (Cyprus coal). Na2CO3 and K2CO3 showed better catalytic activities than others.

1. 서 론 1
2. 이론적 고찰 3
2.1 석탄가스화 3
2.2 촉매 석탄가스화 5
2.3 이산화탄소 분위기에서의 촉매 석탄가스화 6
2.4 탄소전환율과 기-고체 반응모델(Gas-solid reaction model) 8
2.4.1 탄소전환율과 반응성 9
2.4.2 Shrinking core model (SCM), Volumetric reaction model (VRM), Random pore model (RPM) 10
3. 실 험 12
3.1 석탄과 촉매의 준비 12
3.2 촉매의 함량 18
3.3 석탄과 촉매의 혼합 21
3.4 열중량 분석기를 이용한 촤(char)-CO2 촉매가스화 23
4. 결과 및 고찰 27
4.1 촉매의 영향 27
4.2 이산화탄소 농도의 영향 34
4.3 온도의 영향 36
4.4 기-고체 반응모델 적용 44
4.5 Arrhenius plot을 이용한 활성화 에너지 54
5. 결 론 60
참고문헌 62
Abstract 68

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