HLW 심지층 처분에서 완충재의 역할은 처분용기를 외부의 기계적 충격을 완화시키고, 높은 팽윤 특성을 통해 지하수 및 핵종의 이동을 억제하는데 있다. 이러한 완충제 물질로 높은 팽윤 특성을 갖는 벤토나이트로가 매우 적합하지만, 비교적 낮은 열전도도를 지니는 한계가 있다. 열전도도가 낮을 경우에 처분 용기에서 발생되는 붕괴열의 발산이 느려지게 되고, 처분 용기 및 완충재 자체의 온도가 상승하게 된다. 반면에, 완충재의 온도가 100℃ 이상으로 증가할 경우에는 벤토나이트의 스멕타이트가 비팽윤성의 일라이트로 변성이 일어날 수 있다. 따라서, 벤토나이트 완충재의 열전도도 향상을 위해 다양한 연구가 이루어져왔다.
따라서, 본 연구에서는 다양한 건조밀도와 함수비를 지닌 국산 경주 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 측정하여, 건조밀도와 함수비의 영향을 조사하였다. 또한, 벤토나이트와 흑연 및 CNT 혼합물에 대해서도 첨가제 함량 및 건조밀도와 수분 함량에 따른 열전도도 변화를 조사하였다. 실험 데이터를 이용하여 단일재와 혼합재에 대하여 열전도도 경험적 예측 모델을 제시하였고, 기존의 이론적 모델에 본 연구의 데이터를 적용하여 변형된 이론적 모델을 제시하였다.
본 연구에서 사용된 벤토나이트는 경북 경주시 양남면 소재 제 29호 진명광산에서 채취한 것으로 광물 구성은 몬모릴로나이트 70%, 장석 29%, 석영 1%로 되어 있다. 첨가제로 사용된 Graphite는 순도 99%이상에 약 120~140W/mK 정도의 열전도도를 지니며, CNT는 순도 99%이상에 횡축으로는 1.52W/mK 종축으로는 3500W/mK 정도의 열전도도를 지닌다. 블록 제작은 몰드에 벤토나이트 단일재 및 혼합재을 넣은 후 유압 프레스를 이용하여 제작하였다. 여기서 사용된 몰드는 가로 50mm, 세로 100mm, 높이 10mm로 제작되었다. 열전도도 측정은 비정상 열선법을 이용한 QTM-500을 사용하였고, 측정 전극은 PD-11로 벤토나이트 수분에 의한 기기의 오차를 최소화하기 위하여 블록 위에 필름을 씌우고 기기 교정을 통하여 계측하였다. 블록의 건조밀도는 1.3~1.8 g/cm3까지 제작하였고, 수분 함량은0~16.5 wt% 까지 변화시켰다. 벤토나이트-흑연 혼합물은 0~3 wt%의 첨가제 함량까지 제작하였다.
국산 경주 칼슘 벤토나이트의 건조밀도와 함수비에 따른 열전도도 변화를 측정하였다. 그 결과, 건조 밀도와 함수비가 증가함에 따라 열전도도가 증가됨을 알 수 있었다.
벤토나이트 단일재 열전도도 측정 실험 데이터를 이용하여 건조밀도와 함수비에 따른 열전도도 변화를 모델링하고, NCSS 통계프로그램을 이용하여 국산 경주 칼슘 벤토나이트 단일재의 열전도도 경험적 예측 모델을 제시하였다. 또한, 이론적 예측 모델의 경우에는 기존의 이론적 모델을 변형 및 국산 경주 칼슘 벤토나이트 단일재 열전도도 측정 데이터를 적용하여 제시하였다.
국산 경주 칼슘 벤토나이트와 흑연 및 CNT 혼합물에 대하여 첨가제 함량에 따른 열전도도를 변화를 측정하였다. 벤토나이트-흑연 혼합재는 첨가제 함량이 증가할수록 열전도도가 증가하였다. 반면에, 벤토나이트 -CNT 혼합재는 일정 수준이상의 첨가제 함량에서 더이상 열전도도가 증가되지 않았다. 두가지 혼합물 모두 단일재와 마찬가지로 건조밀도와 수분 함량의 변화에 따라 열전도도가 증가하였다. 이 외에도 혼합재의 건조 밀도 및 첨가제 함량이 증가될수록, 첨가제 자체의 건조밀도가 상승되어 열전도도가 추가적으로 증가되었다.
벤토나이트-흑연 및 CNT 혼합재 열전도도 실험 데이터를 이용하여 건조밀도와 함수비에 따른 열전도도 변화를 모델링하고, NCSS 통계프로그램을 이용하여 국산 경주 칼슘 벤토나이트-흑연 및 CNT 혼합재의 열전도도 경험적 예측 모델을 제시하였다. 또한, 이론적 예측 모델의 경우, 단일재와 마찬가지로 기존에 제시되어 있던 이론적 모델을 변형 및 벤토나이트-첨가제 혼합재의 열전도도 실험 데이터를 적용하여 제시하였다. 경험적 모델과 이론적 모델 모두 모델값과 실험값이 매우 일치하였다.
지금까지 수행된 시험에서 소량의 무기물 첨가로 효과적으로 경주 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 효과적으로 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인하였다. 또한, 단일재 및 혼합재에 대하여 이론적 예측 모델과 경험적 예측 모델을 제시하였고, 실험값과 충분히 일치하는 것으로 나타났다. 향후 추가적으로 첨가제 혼합에 따른 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향도 평가한다면 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
In a high-level waste (HLW) repository, the major roles of a buffer are to minimize the water flux into the repository, to dissipate the decay heat from waste into the surrounding rock, to support the waste and container from the external mechanical stress, and to restrict the release of radionuclides into the host environment. In this study the thermal conductivity of Kyeongju bentonite was measured and its dependence on the dry density and water content was investigated. For the bentonite-graphite mixture, the effect of the graphite content on the thermal conductivity was investigated for different dry densities and water contents. The bentonite used for this study is Kyeongju bentonite, which is a Ca-type. The Kyeongju bentonite contains montmorillonite, feldspar, and quartz, and their fraction is 70 %, 29 %, and 1 % in weight, respectively. The graphite was a KOMEX product, the thermal conductivity of which is 120~140 W/mK. The blocks were fabricated by putting the bentonite or the mixture of bentonite and graphite in a rectangular mold and then compacting with a hydraulic press. The dimension of the mold is 50 mm * 100 mm * 10 mm. The thermal conductivity was measured using QTM-500 (with Probe-11) based on a hot wire method. At the time of measurement, the block was covered with vinyl film to minimize the experimental error owing to the evaporation of moisture from the compacted bentonite. The dry density and water content of the compacted bentonite were set from 1.3 g/cm3 to 1.8 g/cm3 and from 0 wt% to 16.5 wt%, respectively. The additive content of the mixture was set from 0 wt% to 3 wt%. The thermal conductivity of Kyeongju bentonite was increased with increasing the water content and dry density. The empirical model was suggested to modeling from experimental data for dry density and water contents and to use NCSS statistic program. Also, The theoritical model was suggested to modify existing theoritical model and to apply experimental data for experimental data. The value of the emprical model was well matched experimental value, but the value of the theoritical model was overestimated for experimental value in certain range. The thermal conductivity of Kyeongju bentonite-graphite mixture was increased with increasing the additive contents. But the thermal conductivity of Kyeongju bentonite-CNT mixture was increased with increasing the additive contents untill 1wt%. The thermal conductivity of Kyeongju bentonite-graphite and CNT mixture was increased with increasing the water contents and dry density. Above these thermal conductivy of benonite-additive mixture was increased with increasing the dry density of additive because of increasing dry density of mixture and additive contents. The empirical models of Kyeongju bentonite-graphite and CNT mixture suggested to modeling from experimental data for dry density, water contents, additive contents and to use NCSS statistic program. Also, The theoritical model was suggested to modify existing theoritical model and to apply experimental data for experimental. The value of the emprical model and theoritical model were well matched experimental value. In conclusion, it was believed that this study will be valuable in the disposal system design if the additive effects on the sweelling and permeability on the compact bentonite are also approved in further studies.
목차
제 1 장 서 론 1제 1 절 연구 배경 및 목적 11.1.1 연구 배경 11.1.2 연구 목적 3제 2 장 역사적 고찰 4제 1 절 벤토나이트 단일재 연구 현황 42.1.1 벤토나이트 단일재 열전도도 측정 실험 42.1.2 벤토나이트 단일재 열전도도 예측 모델 4제 2 절 벤토나이트 혼합재 연구 현황 82.2.1 벤토나이트 혼합재 열전도도 측정 실험 82.2.2 벤토나이트 혼합재 열전도도 예측 모델 8제 3 장 시료 및 방법 14제 1 절 경주 칼슘 벤토나이트 14제 2 절 첨가제 물질 15제 3 절 압축 블록 제작 163.3.1 압축 블록 제작 163.3.2 함수비 및 건조밀도 조절 183.3.3 첨가제 혼합 213.3.3.1 흑연 213.3.3.2 CNT 22제 4 절 열전도도 측정 25제 4 장 국산 벤토나이트 단일재의 열전도도 29제 1 절 국산 벤토나이트 단일재의 열전도도 측정 294.1.1 건조밀도 변화에 따른 열전도도 변화 294.1.2 함수비 변화에 따른 열전도도 변화 31제 2 절 국산 벤토나이트 단일재의 열전도도 예측 모델 334.2.1 경험적 예측 모델 334.2.2 이론적 예측 모델 34제 5 장 국산 벤토나이트 혼합재의 열전도도 38제 1 절 국산 벤토나이트-흑연 혼합재의 열전도도 측정 385.1.1 첨가제 함량 변화에 따른 열전도도 변화 385.1.2 건조밀도 변화에 따른 열전도도 변화 415.1.3 함수비 변화에 따른 열전도도 변화 44제 2 절 국산 벤토나이트-CNT 혼합재의 열전도도 측정 475.2.1 첨가제 함량 변화에 따른 열전도도 변화 475.2.2 건조밀도 변화에 따른 열전도도 변화 505.2.3 함수비 변화에 따른 열전도도 변화 52제 3 절 국산 벤토나이트 혼합재의 열전도도 예측 모델 565.3.1 경험적 예측 모델 565.3.2 이론적 예측 모델 59제 6 장 결 론 63참 고 문 헌 65ABSTRACT 70