유기 발광 소자는 주로 디스플레이 용도로 개발되어 왔으나 친환경, 에너지 절감형 조명용 광원의 필요성에 따라서 무기 발광 소자와 더불어 유망한 조명용 차세대 광원으로 새로운 도전을 시작하고 있다.
1965년 Helfrich 그룹이 안트라센 단결정에서 청색 전계 발광을 발견하면서 시작된 유기 발광 소자는 1987년 Tang 그룹이 저분자인 Alq3를 사용한 초박막 적층형 유기 발광 소자를 개발하여 고휘도의 발광 현상을 보고하였다. 그 후 1990년 Burroughes 그룹이 고분자 물질을 사용한 유기 발광 소자의 개발을 보고하였다.
유리 기판 위에 여러 물질이 다층 구조로 되어있는 유기 발광 소자는 그 구조상의 특징 때문에 내부에서 생성된 빛들이 광도파로나 내부 전반사에 인하여 많은 손실이 일어난다. 1997년 Forrest 그룹은 광선 광학을 이용한 계산 결과를 발표하였다. 이 결과에 따르면 내부에서 생성된 빛 중 유리 기판에서 30%의 빛이 갇히게 되고 ITO 내에서 50%의 빛이 갇히게 된다고 보고하였다. 이렇게 내부에 갇힌 빛들을 외부로 추출하기 위한 방법으로 마이크로 렌즈 어레이 등이 있다. 2002년 M?ller 그룹은 PDMS를 이용한 마이크로 렌즈 어레이를 제작하여 광 추출 효율의 향상을 보고하였다. 2010년 Chen 그룹은 유리 표면에 모래를 강력하게 분사시킨 sand-blasting을 이용하여 광 추출 효율의 향상을 보고하였다.
본 논문에서는 외부 광 추출 효율을 높이기 위한 기술 중의 하나인 마이크로 렌즈 어레이와 랜덤한 기공을 갖는 랜덤 텍스쳐 박막을 제작하여 유기 발광 소자의 광 추출 효율을 향상에 대해서 연구하였다.
실험에 앞서 시뮬레이션을 통해 마이크로 렌즈 어레이의 최적 조건을 찾았다.
시뮬레이션은 Light tools 7.2.0을 사용하여, 소자의 크기, 굴절률, 광선의 수, 빛의 파장 등을 변수로 지정한 후, 기본 소자와 마이크로 렌즈 어레이를 부착한 소자의 시뮬레이션을 진행하였다. 또한 마이크로 렌즈 어레이의 최적 조건을 찾기 위해서 렌즈 모양, fill factor 등에 따른 광 추출 시뮬레이션을 추가로 진행하였다.
시뮬레이션을 통해서 기본 소자의 광 추출 효율은 0.22이고, 지름 50 ㎛, fill factor가 0.13인 마이크로 렌즈 어레이를 부착한 소자의 광 추출 효율은 0.26으로 약 20% 증가한 것을 확인할 수 있었다. 그리고 반구 모양의 렌즈가 가장 적절한 것을 확인할 수 있었고, fill factor는 0.25 ～ 0.30일 때가 가장 효율이 높은 것을 알 수 있었다.
시뮬레이션을 통해 얻은 적절한 결과를 이용하여 마이크로 렌즈 어레이를 제작하였다. 마이크로 렌즈 어레이는 실리콘 기판에 포토레지스트를 이용하여 마이크로 렌즈 어레이를 제작한 후 PDMS를 이용하여 몰드로 제작하였다. 이 몰드로 임프린팅하여 원하는 마이크로 렌즈 어레이를 제작하였다. 그리고 랜덤 텍스쳐 필름은 마이크로 렌즈 어레이를 제작할 때와 유사하게 사포 위에 PDMS 용액을 부어 몰드를 제작하였다. 이 몰드로 임프린팅하여 랜덤 텍스쳐 필름을 제작하였다.
이렇게 제작된 마이크로 렌즈 어레이와 랜덤 택스쳐 필름을 유리 기판 뒷면에 부착하여 유기 발광 소자의 전기적 및 광학적 특성을 분석하였다.
실험에서 사용한 소자의 구조는 ITO(170 nm)/TPD(40 nm)/Alq3(60 nm)/LiF(0.5 nm)/Al(100 nm)으로 하였으며, 정공 수송층으로 TPD [N,N''-diphenyl-N,N''-di(m-tolyl)-benzidine]를, 그리고 발광층은 Alq3 [tris-(8-hydroxyquinoline) aluminium]를 사용하였고, 전자 주입층으로 LiF를 사용하였다. 증착 조건은 2 × 10-6 Torr의 진공도이며, 증착 속도는 유기물은 1.0 ∼ 1.5 Å/s, LiF는 0.5 Å/s, 음전극은 1.0 ∼ 5.0 Å/s이다. 소자의 전압-전류 특성은 Keithley 236 source-measure unit과 Keithley 617 electrometer를 이용하여 측정하였다.
이를 통해서 기본 소자와 마이크로 렌즈 어레이를 부착한 소자의 전기적 및 광학적 특성을 살펴보면, 같은 전류 밀도에서 마이크로 렌즈 어레이를 부착한 소자의 외부 양자 효율이 기본 소자에 비해 약 20% 향상됨을 알 수 있었다. 또한 기본 소자에 마이크로 렌즈 어레이를 부착해도 발광 파장이 변하지 않음을 알 수 있었다. 그리고 각도에 따른 시야각 분포 특성은 기본 소자에 비해 마이크로 렌즈 어레이를 사용한 소자가 0° ～ 60°로 변함에 따라 빛의 감소폭이 작은 것을 확인할 수 있었다.
그리고 기본 소자와 랜덤한 텍스쳐 필름을 부착한 소자를 비교해 보면, 마이크로 렌즈 어레이를 부착한 소자와 유사하게 같은 전류 밀도에서 랜덤텍스쳐 필름을 부착한 소자가 기본 소자에 비해 외부 양자 효율이 약 20% 향상됨을 알 수 있었다. 이 역시 랜덤한 구조의 필름을 부착해도 발광 파장이 기본 소자와 일치하는 것을 확인할 수 있었으며, 각도에 따른 시야각 분포 특성 또한 마이크로 렌즈 어레이를 부착한 소자와 유사하게 각도에 따라서 빛의 변화 폭이 작아지는 것을 확인할 수 있었다. 그리고 이 분포는 Lambertian 분포를 따르는 것을 확인할 수 있었다.
이로써 마이크로 렌즈 어레이와 랜덤 텍스쳐 필름을 사용하면 기본 소자에 비해 효율이 약 20% 증가하는 것을 알 수 있었으며, 이 결과는 시뮬레이션 결과와 일치하는 것을 확인할 수 있었다. 이는 발광체에서 형성된 빛이 렌즈와 랜덤한 구조의 필름에 집적되어 분산 효과를 줄임으로서 광 추출 효율이 향상되었다고 판단된다.

Organic light-emitting diodes have been mainly developed for a use of display. However, along with a need for eco-friendly, energy-saving illumination of the light source, organic light-emitting diodes are being recognized as a potential source of lighting.
A study of organic light-emitting diodes were started with a discovery of the blue electroluminescence in 1965 by Helfrich et al. Tang and VanSlyke in Eastman Kodak reported high-brightness light-emitting phenomenon using a low molecular Alq3 in 1987. After that, in 1990 Burroughes et. al. reported organic light-emitting diodes using a polymeric material.
There occurs a lot of loss in light generated in the emissive layer of the multi-layered organic light-emitting diodes due to a wave-guiding effect and a total internal reflection. In 1990, Forrest et al. reported calculated results of light emission using ray optics. According to these results, among the generated light inside the device, about 30% of the light is trapped in the glass substrate and about 50% of the light is trapped inside the ITO layer. In 2002, M?ller et al. reported an improvement of outcoupling efficiency through a micro lens array fabricated using PDMS. In 2010, Chen et al. reported an improvement of outcoupling efficiency of the device by using a sand-blasting technique that strongly sprays sands on the glass surface.
In this thesis, an improvement of outcoupling efficiency of organic light-emitting diodes was studied using a micro lens array and random-textured film. Optimum conditions of micro lens array were found through a simulation before performing the experiment. Simulation was performed using Light tools 7.2.0 in a device with and without the micro lens array. Required parameters to be specified were the size, the refractive index, the number of rays, the wavelength of the emitted light, and etc. In order to find the further optimum conditions of micro lens array, simulation was also performed depending on the variables such as lens shape, fill factor, and so on.
It was found through the simulation that the light extration efficiency of the reference device is 0.22 and that of the device with micro lens array is 0.26 in a condition that the diameter of the micro lens is 50 ㎛ and the fill factor is 0.13. Thus the device with the micro lens array showed an enhancement of outcoupling efficiency by about 20 % compared to that of the conventional reference one. It was found that hemispherical shape of the lens is the most appropriate and the efficiency is higher when the fill factor is in the range of 0.25 ～ 0.30.
Micro lens array was fabricated using the appropriate results obtained through simulation. After the micro lens array was formed on a silicon wafer using photoresist, a mold was made using PDMS. And the final micro lens array was obtained by imprinting this mold on the glass substrate pre-coated with ZPU material. And random-textured film was made in a way similar to the production of micro lens array. Random-textured film mold was made by spreading PDMS solution on the sandpaper. By pressing this mold on the glass substrate pre-coated with ZPU material, random-textured film was obtained.
Electrical and optical properties of organic light-emitting diodes were analyzed with devices attached either micro lens array or random-textured film on the backside of the glass substrate. Device was made in a structure of (MLA or RTF)/glass/ITO(170 nm)/TPD(40 nm)/Alq3(60 nm)/LiF(0.5 nm)/Al(100 nm). N,N’-diphenyl-N,N’- di(m-tolyl)-benzidine (TPD) and tris(8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3) were used as a hole-transport layer and emission layer, respectively. Thermal evaporation was carried out under a pressure of 2 × 10-6 Torr, and evaporation rates for organics, LiF, and Al were 1.0 ∼ 1.5 Å/s, 0.5 Å/s, and 1.0 ∼ 5.0 Å/s, respectively. Electrical and optical characteristics were measured using Keithley 236 source-measure unit and Keithley 617 electrometer at room temperature. And emission spectrum was measured using Ocean Optics USB 2000. All devices were measured through a control program of own developed TestPoint software.
From this study, there was an improvement of external quantum efficiency by about 20% at the same current density in the device with the micro lens array compared to that of the reference one. And there was no change in emission spectrum out of the device even though the micro lens array was used. Angular dependent emission spectrum shows that a reduction width of light intensity of the emission spectrum is smaller in the device with micro lens array than that of the reference one measured in the range of 0° ～ 60°.
In a study of the device with random-textured film, there was an improvement of external quantum efficiency by about 20% compared to that of the reference one, which is similar to that of the device with micro lens array. Also, the emission spectrum out of the device with the random-textured film did not change, And the angular dependent emission is identified to be close to Lambertian.
Therefore, it was able to increase the external quantum efficiency of the device by about 20% with the use of micro lens array and random-textured film. These results were close to the expected simulated ones. It is thought that the light extraction was improved by reducing a dispersive effect caused by integrating the generated light in the device through either the micro lens array or random-textured film.