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자료유형
학술저널
저자정보
정우영 (육군사관학교 화학과) 계영식 (육군사관학교 화학과)
저널정보
한국군사과학기술학회 한국군사과학기술학회지 한국군사과학기술학회지 제3권 제1호
발행연도
2000.1
수록면
164 - 175 (12page)

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Three compounds of Cu(II)-loaded N,N,N'-trimethylethylenediaminated Merrifield-type polymers were synthesized with yields higher than 80%, and the hydrolysis reaction rates of O-isopropylmethyl-phosphonofluoridate(GB) and O-pinacolylmethylphosphonofluoridate (GD) catalyzed by them have been surveyed. GB and GD hydrolysis by Cu(II)-loaded polymers occurs via intermediate complex mechanism where rapid equilibrium to form intermediate complex between substrate and Cu(II)-loaded polymers($K_f$) is followed by rate determining hydrolysis step($k_1$). The measured activation parameters for $k_1$ are ${\Delta}H^{\ddag}$ : $17.75{\pm}0.98kJ/mol$ ${\Delta}S^{\ddag}$ / : $-218.42{\pm}3.35J/mol$ K, $E^{\circ}_a$ : $20.22{\pm}0.98kJ/mo1$ for GB and ${\Delta}H^{\ddag}$ / : $11.16{\pm}1.15kJ/mol,$${\Delta}S^{\ddag}$ /: $-258.57{\pm}3.93J/mol$ K, $E^{\circ}_a$ : $13.64{\pm}1.15 kJ/mol$ for GD. Standard enthalpy/entropy changes corresponding to the intermediate complex formation constant $K_f$ are ${\Delta}H^{\circ}$ : $37.05{\pm}2.19 kJ/mo1,$$ {\Delta}S^{\circ}$ : $163.12{\pm}7.49 J/mol$ K and ${\Delta}H^{\circ}$ : 418.59{\pm}2.04 kJ/mol,$ ${\Delta}S^{\circ}$ : 4111.92{\pm}6.98 J/mol$ K for GB and GD, respectively, The electron push-pull mechanism by Cu(II)-loaded polymers lowers the P-F bond breaking energy(~400 kJ/mol) to less than 1/20 compared to the case in which no Cu(II)-loaded resin presents. Analysis of $K_f$ and 4k_1$ over pH=6.5~8.0 range suggest that the GB and GD hydrolysis occurs intramolecularily with $pK_a$ =7.29 for ligated $H_2O$ and $t_{1/2}$=36.9 sec, $pK_a$ = 7.06 and $t_{1/2}$=177.7 sec for GB and GD, respectively.
#Sarin #Soman #Hydrolysis #Polymer Catalyst #Cu #II)

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