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저널정보
한국원자력학회 Nuclear Engineering and Technology Nuclear Engineering and Technology 제42권 제5호
발행연도
2010.1
수록면
552 - 561 (10page)

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This study investigates the solubility of neptunium (Np) in the deep natural groundwater of the Korea Atomic EnergyResearch Institute Underground Research Tunnel (KURT). According to a Pourbaix diagram (pH-Ehdiagram) that wascalculated using the geochemical modeling program PHREEQC 2.0, the redox potential and the carbonate ion concentrationboth control the solubility of neptunium. The carbonate effect becomes pronounced when the total carbonate concentration ishigher than 1.5×10-2M at Eh= -200 mV and the pH value is 10. Given the assumption that the solubility-limiting stablesolid phase is Np(OH)4(am) under the reducing condition relevant to KURT, the soluble neptunium concentrations were inthe range of 1×10-9M to 3×10-9M under natural groundwater conditions. However, the solubility of neptunium, which wascalculated with the formation constants of neptunium complexes selected in an OECD-NEA TDB review, strongly deviatesfrom the value measured in natural groundwater. Thus, it is highly recommended that a prediction of neptunium solubility isbased on the formation constants of ternary Np(IV) hydroxo-carbonato complexes, even though the presence of thosecomplexes is deficient in terms of the characterization of neptunium species. Based on a comparison of the measurementsand calculations of geochemical modeling, the formation constants for the “upper limit” of the Np(IV) hydroxo-carbonatocomplexes, namely Np(OH)y(CO3)z4-y-2z, were appraised as follows: log Kο122= -3.0±0.5 for Np(OH)2(CO3)22-, log Kο131=-5.0±0.5 for Np(OH)3(CO3)-, and log Ko141= -6.0±0.5 for Np(OH)4(CO3)
#Neptunium #Solubility #Hydroxo-Carbonato Complexes #Granitic Groundwater #Geochemical Modeling

목차

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A. Kitamura / 2004 / Carbonate complexation of neptunium(IV) in highly basic solutions / Radiochim. Acta 92 : 583 ~ google schola C. F. Novak / 1997 / Measurement and Thermodynamic Modeling of Np(V) Solubility in Aqueous K2CO3 Solutions to High Concentrations / J. Sol. Chem 26 : 681 ~ google schola C. Lierse / 1985 / Hydrolysis reactions of neptunium(V) / Radiochim. Acta. 38 : 27 ~ google schola D. Rai / 1985 / Neptunium(IV) hydrous oxide solubility under reducing and carbonate conditions / Inorg. Chem 24 : 247 ~ google schola D. Rai / 1999 / A thermodynamic model for the solubility of NpO2(am) in the aqueous K+-HCO3 --CO3 2--OH--H2O system / Radiochim. Acta 84 : 159 ~ google schola

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