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논문 기본 정보

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학술저널
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저널정보
대한환경공학회 대한환경공학회지 대한환경공학회지 제38권 제5호
발행연도
2016.5
수록면
242 - 248 (7page)

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연료전지에서의 전체 반응 속도는 산화전극에서 일어나는 수소산화반응에 비해 그 반응 속도가 현저히 느린 환원전극에서의 산소환원반응(oxygen reduction reaction, ORR)에 의해 결정된다. ORR 효율성 평가를 용이하게 하는 지표(descriptor)로서 촉매 표면에서의 산소원자 흡착강도를 활용하는데, 산소흡착강도는 촉매 표면의 기하학적 구조 변형에 따른 전자구조를 변형함으로써 조절할 수 있다. 이에 본 연구에서는 백금 표면의 원자모델을 이용하여 표면의 기하학적 구조가 산소흡착 강도에 미치는 영향과 그 원인을 밀도범함수이론(density functional theory, DFT) 계산을 통해 분석하였다. 먼저, 기하학적 구조를 인위적으로 변형시킨 Pt(111) 표면에서의 산소흡착반응을 밀도범함수이론 계산을 이용해 분석함으로써 기하학적 구조 변화가 산소흡착강도에 미치는 영향(strain effect)을 확인하였다. 최적화한 Pt 격자상수(3.977 Å)에 ±1% 간격의 변화율을 적용하고 각 변화율마다의 산소흡착강도를 계산하였는데, Pt-Pt 원자 간 거리가 멀어질수록 산소흡착강도가 강해지는 것을 확인하였다. 이는 원자 간 거리가 증가할수록 d-band center가 페르미 준위(Fermi level)쪽으로 이동하게 되며, 이로써 일부 반결합 오비탈(anti-bonding orbitals)에 전자가 채워지지 않기 때문에 전체적으로 반결합 오비탈이 형성될 가능성이 적어지기 때문이다. 결과적으로, 순수한 백금이 가진 격자상수(3.9771 Å) 보다 약 2~4% 작은 백금 표면 격자크기를 가질 수 있도록 유도할 수 있다면 산소흡착강도가 적절히 약하게 조절될 수 있으며, 이는 순수한 백금보다 더 향상된 ORR 성능을 가진 촉매물질 개발 연구를 위한 기초자료로서 활용할 수 있을 것이다.
#밀도범함수이론 #백금 촉매 #산소환원반응 #연료전지 #Density Functional Theory (DFT) #Fuel Cell #Oxygen Reduction Reaction (ORR) #Platinum (Pt) Catalysts

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