열분해 반응조건에 따른 염화탄화수소 생성물 분포 특성

김용제; 원양수

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자료유형: 학술저널

저자정보: 김용제 (영남대학교) 원양수 (영남대학교)

저널정보: 한국청정기술학회 청정기술 청정기술 제16권 제3호

발행연도: 2010.9

수록면: 198 - 205 (8page)

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염화탄화수소 열분해와 생성물분포 특성을 고찰하기 위해 등온 관형 반응기를 이용해 두 가지 실험을 수행하였다. 첫 번째는 반응분위기에 따른 열분해 특성을 파악하기 위해 H2 또는 Ar 반응분위기에서 dichloromethane (CH₂Cl₂) 분해율과 생성물분포 특성을 고찰하였다. Ar 반응분위기(CH₂Cl₂/Ar 반응계)에서 보다 H₂ 반응분위기(CH₂Cl₂/H₂ 반응계)에서 CH₂Cl₂ 분해율이 더 높았다. 이는 반응성 기체인 H₂ 분위기에서 CH₂Cl₂ 분해를 촉진시키며 수소 첨가 탈염소반응을 통해 탈염소화된 탄화수소화합물을 생성시키며, 다환방향족탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon: PAH)와 soot 생성을 억제하기 때문이다. CH₂Cl₂/H₂ 반응계에서 주요생성물로 탈염소화합물인 CH₃Cl, CH₄, C₂H<SUB>6</SUB>, C₂H₄, HCl 등이 생성되었으며, 미량 생성물로 chloroethylene이 검출되었다. CH₂Cl₂/Ar 반응계에서는 탄소물질수지가 낮았으며 특히 반응온도 750 ℃ 이상에서 탄소물질 수지가 더 낮게 나타났다. 주요 생성물로는 chloroethylene과 HCl이 검출되었으며, 미량 생성물로는 CH₃Cl과 C₂H₂이 검출되었다. 고온 Ar 반응분위기에서 CH₄ 주입에 따른 chloroform(CHCl₃) 분해와 생성물분포 특성을 비교 고찰하였다. CHCl₃ 분해율을 비교해 보면 CH₄을 주입할 경우(CHCl₃/CH₄/Ar 반응계)가 CH₄을 주입하지 않았을 경우(CHCl₃/Ar 반응계)보다 분해율이 낮았다. 이는 CHCl₃가 분해되면서 생성되는 활성도가 큰 이중라디칼(diradical)인 :CCl₂가 첨가물로 주입된 CH₄와 반응하여 소모됨으로써 CHCl₃ 분해율이 상대적으로 감소되기 때문이다. Ar 반응분위기에서 CH₄ 첨가 여부에 따라 CHCl₃이 분해되면서 생성되는 생성물 분포는 큰 차이를 나타내고 있었다. 앞에서 고찰된 각 반응계에서 분해율 비교와 생성물 분포특성을 고려하고 열화학이론 및 반응속도론을 기초로 주요 반응경로를 제시하였다.

Two sets of thermal reaction experiment for chlorinated hydrocarbons were performed using an isothermal tubular-flow reactor in order to investigate thermal decomposition, including product distribution of chlorinated hydrocarbons. The effects of H₂ or Ar as the reaction atmosphere on the thermal decomposition and product distribution for dichloromethane(CH₂Cl₂) was examined. The experimental results showed that higher conversion of CH₂Cl₂ was obtained under H₂ atmosphere than under Ar atmosphere. This phenomenon indicates that reactive-gas H₂ reaction atmosphere was found to accelerate CH₂Cl₂ decomposition. The H₂ plays a key role in acceleration of CH₂Cl₂ decomposition and formation of dechlorinated light hydrocarbons, while reducing PAH and soot formation through hydrodechlorination process. It was also observed that CH₃Cl, CH4, C₂H<SUB>6</SUB>, C₂H₄ and HCl in CH₂Cl₂/H₂ reaction system were the major products with some minor products including chloroethylenes. The CH₂Cl₂/Ar reaction system gives poor carbon material balance above reaction temperature of 750℃. Chloroethylenes and soot were found to be the major products and small amounts of CH₃Cl and C₂H₂ were formed above 750℃ in CH₂Cl₂/Ar. The thermal decomposition reactions of chloroform(CHCl₃) with argon reaction atmosphere in the absence or the presence of CH₄ were carried out using the same tubular flow reactor. The slower CHCl₃ decay occurred when CH₄ was added to CHCl₃/Ar reaction system. This is because :CCl₂ diradicals that had been produced from CHCl₃ unimolecular dissociation reacted with CH₄. It appears that the added CH₄ worked as the :CCl₂ scavenger in the CHCl₃ decomposition process. The product distributions for CHCl₃ pyrolysis under argon bath gas were distinctly different for the two cases: one with CH₄ and the other without CH₄. The important pyrolytic reaction pathways to describe the important features of reagent decay and intermediate product distributions, based upon thermochemistry and kinetic principles, were proposed in this study.

#고온 열분해 #염화탄화수소 #디클로로메탄 #클로로포름 #열분해 반응조건 #반응경로 #Thermal decomposition #Chlorinated hydrocarbon #Dichloromethane #Chloroform #Pyrolytic reaction condition #Reaction pathway

참고문헌 (23)

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